一种用于快中子堆的非均匀MA嬗变棒的制作方法

一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒
技术领域
1.本发明属于核反应堆组件技术领域，更具体地说，本发明涉及一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒。


背景技术：

2.核能作为新型能源，虽然核能便利了我们的生活，但是伴随产生的放射性核废物严重威胁着自然环境及人类的人身的安全。核废物是指物质本身会自发的产生α、β和γ辐射并放出热量的无用材料，核废物的来源多种多样，大致有以下几种情况(1)铀矿在作为燃料前的加工处理及核工业前端处理(2) 各种反应堆的运行(3)核设备退役。核废物简单可以分为中低放废物，高放废物两种。
3.高放废物具有极高的放射性,危害极大，高放废物的主要成分是锕系核素，其中如
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm、
245
cm等少量的长寿命锕系核素被称作次锕系核素
8.，次锕系核素因其放射性高，半衰期时间长，对环境造成严重的危害，所以是核废物中最难处理的一类，通过普通的地质深埋储存容易造成极大的安全隐患，研究表明通过玻璃或者陶瓷固化地质深埋只能保证100 年核废物不会发生泄漏，因为次锕系核素具有衰变周期长的特点，故对次锕系核素的处理需要考虑别的方法，而且次锕系核素还具有放射性强特点，一旦泄露危害极大。对中低放废物已经有了较好的处理手段，对高放废物的处置手段尚在开发中，高放废物其主要特点是放射性持续时间长、核素毒性大。高放废物的放射性比活度大于3.7
×
109bq/l。次锕系核素中np
‑
237、半衰期超过10万年。这些放射性核素一旦进入生物圈，危害极大，尚不能用普通的物理、化学或生物方法使其降解或消除，只能靠自身的放射性衰变慢慢减轻其危害，且放射性衰变产生的物质通过人体时，会引发电离，造成辐射损伤，增加人体的患癌几率。高放废物要达到无害化需要数千年、上万年甚至更长的时间。因此，一旦高放废物处理不好产生泄露对环境的影响是严重而深远的。
4.分离嬗变技术就是将反应堆产生的高放射性废物，长寿命核素分离出来制成靶件，在反应堆或中子加速器中与中子发生核反应,核反应可能是裂变反应，也可能是中子俘获，转换成短寿期核素或者稳定核素，减少放射性的危害。
5.上世纪四十年代开始研究核武器，接着十年后开始使用核电发电，六十世纪就积累了大量的核反应产生的放射性废物，当时对中低放废物的处理方式是填埋，填海处理，对高放废物没有合理的处置方法。于是科学家提出深埋地质处置，南极冰层处置，宇宙处置，分离
‑
嬗变等许多方案。在19世纪 70年代，曾出现高放废物分离
‑
嬗变的热潮，但是由于当时的设备和技术的缺陷，分离
‑
嬗变很难实现，且成本很高，对分离嬗变技术的研究，呈现低谷。上世纪八十年代直到现在，分离
‑
嬗变技术又重新获得重视，原因如下：
6.(1)高放废物中有大量的可裂变核素，易裂变核素，分离
‑
嬗变技术可以很好地利用这一部分资源
7.(2)随着科学技术的发展，使分离
‑
嬗变技术逐渐成为可能，如萃取分离技术，离子交换技术。
8.(3)目前处置放射性废物的可行手段只有深地质处置，且深地质处置要求的地质条件十分苛刻，有些国家甚至没有深地质处置的条件，急需一种新的方法处置高放射性废物。
9.分离技术可分为：萃取分离，高温分离，didpa流程，湿法，干法，氧化物挥发法。
10.嬗变技术可分为：快堆嬗变，强流质子加速器嬗变，热堆嬗变，轻水堆嬗变，聚变堆嬗变，加速器嬗变等技术。
11.ma装载量的多少，直接影响到了反应堆的运行，同时对嬗变率也会产生影响。ma中，
237
np，
241
am占了绝大数比例，对嬗变率的处理问题上重点是在处理
237
np，
241
am的燃耗问题。ma中核素与快中子发生核反应的概率大，且ma核素在较高的中子能量处具有较大中子裂变截面，ma中的核素可以与中子发生俘获裂变反应放出能量，且ma核素可以中子发生辐射俘获反应转化成易裂变核素，故在钠冷快堆中ma可以充当核裂变材料，增加反应堆的后备反应性，故通过钠冷快堆来嬗变ma核素不仅可利用ma核素在中子能量高处有大的裂变截面的特点直接焚烧掉ma核素，同时还能利用 ma核素在钠冷快堆中易转变成易裂变核素增加反应堆的后备反应性。但ma 的添加会对堆芯的安全系数造成影响。
12.ma核素在快堆中的嬗变方式大致可以分为两种：均匀嬗变和非均匀嬗变，均匀嬗变一般不改变堆芯尺寸、燃料棒的尺寸、燃料原核素的比例，将 ma均匀的添加到燃料中。非均匀嬗变，一般将ma制成嬗变棒代替燃料棒插入堆芯中，或将ma制成涂层，在不改变燃料棒尺寸的情况下，用ma涂层代替部分核燃料。两种方式各有利弊。相对于非均匀嬗变，均匀嬗变棒分布均匀，不会出现局部的功率畸变，缺点是均匀嬗变改变了堆芯的燃料成分，对堆芯的安全造成不确定的安全隐患。非均匀嬗变棒制作简单，对制作工艺要求不高，但是由于非均匀嬗变棒布置位置有限，容易引起局部的功率产生突变，易造成堆芯融化。因此需要对非均匀嬗变棒的设计和装载方式进行改进。


技术实现要素：

13.本发明的一个目的是解决至少上述问题和/或缺陷，并提供至少后面将说明的优点。
14.为了实现根据本发明的这些目的和其它优点，提供了一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括：
15.燃料棒主体，其外部设置有ma核素涂层或ma核素和6lid的混合涂层。
16.优选的是，其中，所述ma核素涂层和ma核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm的质量占比为5.4％。
17.优选的是，其中，非均匀ma嬗变棒的半径为0.5cm，所述ma核素涂层的厚度为0.001～0.05cm。
18.优选的是，其中，所述ma核素和6lid混合涂层是由ma核素和6lid 按照质量比混合均匀制备得到，且ma核素和6lid的质量比为7∶3、5∶5、 4∶6或3∶7中的一个。
19.优选的是，其中，所述燃料棒主体中u和pu同位素的装载量随ma核素装载量的增加而减少。
20.优选的是，其中，所述燃料棒主体采用mox燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u
可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。而且，第一特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”可是第一特征在第二特征正上方或斜上方，或仅仅表示第一特征水平高度高于第二特征。第一特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”可以是第一特征在第二特征正下方或斜下方，或仅仅表示第一特征水平高度小于第二特征。
39.实施例1
40.如图1所示：本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体1，其外部设置有ma核素涂层2，ma核素涂层2的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶0.2975∶0.1025。非均匀 ma嬗变棒的半径为0.5cm，ma核素涂层2的厚度为0.001cm，每根燃料棒中ma的质量为2.0g。
41.实施例2
42.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素涂层，ma核素涂层的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox 燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为 0.5cm，ma核素涂层的厚度为0.002cm，每根燃料棒中ma的质量为3.9g。
43.实施例3
44.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素涂层，ma核素涂层的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox 燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为 0.5cm，ma核素涂层的厚度为0.015cm，每根燃料棒中ma的质量为29g。
45.实施例4
46.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素涂层，ma核素涂层的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox 燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为 0.5cm，ma核素涂层的厚度为0.05cm，每根燃料棒中ma的质量为93.1g。
47.实施例5
48.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素和6lid的混合涂层，ma核素和6lid的质量比为3∶ 7，ma核素的核素组成包括
237
np
、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm 的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶ 0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为0.5cm，ma核素和6lid混合涂层的厚度为0.05cm。
49.实施例6
50.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素和6lid的混合涂层，ma核素和6lid的质量比为4∶ 6，ma核素的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm 的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶ 0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为0.5cm，ma核素和6lid混合涂层的厚度为0.05cm。
51.实施例7
52.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素和6lid的混合涂层，ma核素和6lid的质量比为5∶ 5，ma核素的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm 的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶ 0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为0.5cm，ma核素和6lid混合涂层的厚度为0.05cm。
53.实施例8
54.本实施例的一种用于快中子堆的非均匀ma嬗变棒，包括燃料棒主体，其外部设置有ma核素和6lid的混合涂层，ma核素和6lid的质量比为7∶ 3，ma核素的核素组成包括
237
np、
241
am、
243
am、
244
cm，其中
237
np的质量占比为56.2％，
241
am的质量占比为26.4％，
243
am的质量占比为12％，
244
cm 的质量占比为5.4％。燃料棒主体采用mox燃料，mox燃料的核素组成包括
238
u、
235
u、
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu，其中，
238
u、
235
u的比例为0.003∶1，
238
pu、
239
pu、
240
pu、
241
pu和
242
pu的比例为0.025∶1.5375∶0.55∶ 0.2975∶0.1025。非均匀ma嬗变棒的半径为0.5cm，ma核素和6lid混合涂层的厚度为0.05cm。
55.将实施例1～实施例8的非均匀ma嬗变棒分别装载至ma嬗变组件的内层中，然后将装载有非均匀ma嬗变棒的ma嬗变组件装载至堆芯中。在进行实验之前，首先要确定ma嬗变棒在堆芯中的位置，由于中子通量越高，中子能谱越硬，对ma嬗变率的影响就越好，通过程序计算的到了中子通量在堆芯位置变化的关系，如图5所示。据图5可知，由堆芯内至外的中子通量依次减小，且堆芯中心中子平均能量最高，能谱最硬，故ma嬗变棒需要布置在靠近中心的位置，非均匀ma嬗变棒4在燃料组件5中的分布如图3 所示。装载有非均匀ma嬗变棒4的燃料组件5在堆芯6中的布置分布如图 4所示所示。
56.实施例1～实施例4所提供的ma核素涂层的添加方案为：保持燃料棒主体的半径不变，用ma涂层厚度去代替mox燃料棒主体的厚度，即ma核素涂层的厚度与燃料棒主体的半径等于原燃料棒主体的半径，u及pu的同位素的装载量随ma装载量的增加而减少，故ma装载量
的多少直接影响到了反应堆的运行，同时对嬗变率也会产生影响。
57.在ma核素涂层中，
237
np，
241
am占了绝大数比例，嬗变率的处理问题上重点是处理
237
np，
241
am的燃耗问题。ma中核素与快中子发生核反应的概率大，且ma核素在较高的中子能量处具有较大中子裂变截面，ma中的核素可以与中子发生俘获裂变反应放出能量，且ma核素可以中子发生辐射俘获反应转化成易裂变核素，故在钠冷快堆中ma可以充当核裂变材料，增加反应堆的后备反应性，故通过钠冷快堆来嬗变ma核素不仅可利用ma核素在中子能量高处有大的裂变截面的特点直接焚烧掉ma核素，同时还能利用ma核素在钠冷快堆中易转变成易裂变核素增加反应堆的后备反应性。但 ma的添加会对堆芯的安全系数造成影响。
58.图6所示为ma涂层的厚度对堆芯反应性k
eff
造成的影响曲线，由图可以看出钠冷快中子堆独立运行300天，起始反应性为约为1.14，寿期末降到 1.03，反应性随时间逐渐降低。堆芯加入ma涂层后，当燃料棒ma涂层厚度为0.001cm时，反应堆运行三百天反应性基本不变，且略有增加，当涂层厚度分别为0.015cm，0.05cm,0.2cm时，起始反应性相对于未加ma的钠冷快堆的起始反应性要低，但反应堆反应性随着反应堆运行时间逐渐增大，表 1是ma核素裂变截面，俘获截面，俘获裂变比在热中子堆和快中子堆得对比图，由表1可知，快堆中俘获裂变比小，ma核素在快堆中子发生俘获裂变反应的概率就越高，且俘获截面与裂变截面的比值随中子能量的升高而降低，在平均中子能量很高的快堆中，ma核素可以作为额外的裂变材料，ma 核素吸收中子易转化成易变核素，使堆芯具有更高的后备反应性，故在堆芯中添加ma，堆芯的反应性增加。
59.反应堆的中子通量随ma的添加量的变化曲线如图7所示，由图7可知，与不添加ma相比，添加ma会导致反应堆中子通量变低，且ma含量越多，中子通量就越低，ma核素的添加消耗反应堆的中子，从而导致中子通量变低。
60.但同时ma的加入会改变反应堆的燃料温度系数，反应堆的空泡系数，导致反应堆安全系数下降。
61.表1裂变截面(σ
f
)、俘获截面(σ
c
)及俘获裂变比(α)
[0062][0063]
表2ma核素涂层厚度、嬗变棒半径、ma质量和ma核素涂层重质量表
[0064][0065]
由图7可知，ma装载量越多对堆芯反应性的影响就越大，堆芯的安全系数就越低，研究表明随着ma添加量的增加，钠冷快堆堆芯的固有安全性多普勒效应变弱，同时k
eff
降低，钠空泡效应引起堆芯的正反馈增强，故在考虑装载量的同时还应当考虑堆芯的安全系
数。
[0066]
表3为不同装载量下的核反应堆k
eff
的值
[0067]
表3不同装载量下的核反应堆k
eff
的值
[0068]
ma涂层厚度/cm初始k
eff
燃耗末期k
eff
δk
eff
0.0011.14141.14190.00050.0021.13961.14230.00270.0151.12441.13470.01030.051.10021.12500.0248
[0069]
由表3可知，随着ma涂层厚度的增加，δk
eff
的值就越大，对堆芯反应性的影响就越剧烈，故随着ma涂层厚度的增加，钠冷快堆堆芯的安全系数就越低。
[0070]
利用rmc对不同ma涂层厚度的嬗变率进行计算，嬗变率计算方式如下式所示：
[0071]
嬗变率＝ma各核素的初始核子密度/燃耗末期ma对应核素的核子密度
[0072]
不同ma装载量下各次锕系核素的嬗变率研究结果如表4所示。由表4 可知，随着ma涂层厚度的增大，ma嬗变率逐渐减小。这是因为ma涂层厚度的增加，使自身对中子的屏蔽效应增强，使内层ma核素无法与中子发生反应，ma与中子反应不充分，同时由于中子平均自由程的局限，故随着厚度的增加，钠冷快堆对ma嬗变效率就越低。由表4的
244
cm的嬗变率为负值，由此可见，钠冷快堆对于
244
cm的嬗变效果差，这是因为
243
am在快堆中发生俘获反应又产生
244
cm的缘故。
[0073]
表4不同ma装载量下各次锕系核素的嬗变率
[0074][0075]
实施例5～8是在ma核素涂层中添加6lid的实施方式。6lid可以作为热核武器氢弹的原料
[10]
,氘在天然氢中占0.015％，可以在海水中获得大量的氘, 但氚天然不存在。通过反应：
[0076]
n 6li
→
4he t 4.9mev
ꢀꢀꢀꢀꢀ
(1)
[0077]
可获得氚，然后在通过反应：
[0078]
d t
→
4he n 17.6mev
ꢀꢀꢀꢀꢀꢀ
(2)
[0079]
t 6li
→
be n 16.02mev
ꢀꢀꢀꢀ
(3)
[0080]
反应(2),(3)产生的中子都大约在14mev，反应链如图8所示。
[0081]
故6lid可以提高将热中子转化成14mev的快中子，正是因为6lid的这种性质，将6lid加入到堆芯，来提高堆芯内中子的平均能量，加深ma的燃耗深度。
[0082]6lid作为一种能将慢中子转换为快中子的一种物质，在堆芯中添加6lid 自然会对反应堆的运行产生影响，以ma涂层厚度为0.05cm为例，来初步研究6lid的添加量会对反应堆的反应性造成什么样的影响。图9为ma与6lid 的比例在7:3和3:7及6:4的情况下，6lid对
反应堆反应性的影响。
[0083]
不同6lid/ma装载比例下对反应堆反应性的影响如表5所示
[0084]
表5不同6lid/ma装载比例下对反应堆反应性的影响
[0085][0086][0087]
由图9可以看到，相比与只添加ma，6lid的加入会对反应堆反应性产生负影响，且6lid在混合物中占得比例越高对反应性的负影响就越深，这是由于6lid作为一种能将慢中子转换为快中子的一种物质与ma混合，当6lid 比例增加时，ma在燃料棒中所占的份额会相对减少，而ma作为一种可增加后备反应性的额外燃料，ma份额的减少会导致反应堆反应性的减少，但它们反应性的总体趋势都是随反应堆运行时间增加的。
[0088]
由表5可知添加6lid会对堆芯反应性造成影响，添加6lid的比例越多δk
eff
的变化就越小，这是由于6lid引入的负影响弥补ma加入对反应堆反应性正影响所致，同时可以看到6lid/ma的比例越高，初始k
eff
就越低，随着6lid/ma的比例的增加，反应堆可能会达到次临界。
[0089]
ma与lid混合涂层厚度为0.05cm6lid/ma为7:3：
[0090]
表6 ma核素在钠冷快堆模型照射300天的消失率
[0091][0092]
ma与6lid混合厚度为0.05cm,6lid/ma为3:7
[0093]
表7 ma核素在钠冷快堆模型照射300天的消失率
[0094][0095]
因此，当改变6lid/ma的比例，会对ma的燃耗深度产生影响，在钠冷快堆非均匀嬗变棒设计中在ma中混合6lid的比例不宜过高，由于快堆中快中子的数量占绝大部分，过多加入6lid会对反应堆的反应性造成影响，同时使ma各核素单位体积所占的份额减小，使单位体积与中子发生核反应的概率降低，导致ma嬗变率下降，快堆中热中子含量较少，且6lid转换的效率不高，故6lid加入ma涂层中所造成ma单位体积的份额的减少对ma嬗变率减小的影响大于6lid对ma嬗变率增加的影响，图10对比了6lid/ma 装载比例分别是7:3和3:7时，钠冷快堆中的中子通量的变化情况，在6lid 与ma在不同装载比例下，增加6lid的比例对反应
堆中子通量的变化的影响很少。
[0096]
这里说明的设备数量和处理规模是用来简化本发明的说明的。对本发明的应用、修改和变化对本领域的技术人员来说是显而易见的。
[0097]
尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用，它完全可以被适用于各种适合本发明的领域，对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改，因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。