氧化物固态电池的制备工艺及固态电池的制作方法

技术特征：
1.一种氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述氧化物固态电池的制备工艺包括以下步骤：1)准备固态电池所用的材料；所述固态电池所用的材料包括正极材料、电解质材料、负极材料以及造孔材料；2)将正极材料、电解质材料以及造孔材料分别制备成纳米级原料粉；3)分别将步骤2)所制备得到的纳米级原料粉进行逐层打印，形成正极层-正极与电解质过渡层-电解质层的复合结构；4)对步骤3)制备得到的正极层-正极与电解质过渡层-电解质层的复合结构进行热压烧结，形成烧结体；5)将负极材料引入至步骤4)制备得到的烧结体的电解质层上，形成氧化物固态电池。2.根据权利要求1所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述步骤3)具体是：3.1)以集流体为基板，按照材料喷射成形工艺将纳米级正极材料喷射在集流体上，形成正极层(4)；3.2)以正极层(4)为基板，按照材料喷射成形工艺，将纳米级正极材料以及纳米级电解质材料逐层喷射在正极层(4)上，在正极层(4)上形成正极与电解质过渡层(3)；3.3)以正极与电解质过渡层(3)为基板，按照材料喷射成形工艺将纳米级电解质材料与纳米级造孔材料按需喷射在正极与电解质过渡层(3)上，最终形成正极层-正极与电解质过渡层-电解质层的复合结构。3.根据权利要求2所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述步骤3.2)中，正极与电解质过渡层(3)包括多个过渡分层，沿正极层(4)至正极与电解质过渡层(3)的方向，每个过渡分层中纳米级正极材料的使用量依次减少、每个过渡分层中纳米级电解质材料的使用量依次增大，各个过渡分层的任一种材料与相邻过渡分层的同种材料彼此相连。4.根据权利要求3所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述步骤3.3)具体是：3.3.1)以正极与电解质过渡层(3)为基板，按照材料喷射成形工艺将纳米级电解质材料喷射在正极与电解质过渡层(3)上，形成基础电解质分层；3.3.2)以基础电解质分层为基板，按照材料喷射成形工艺，采用不同的喷头分别将纳米级电解质材料与纳米级造孔材料按需喷射在基础电解质分层上，形成含有造孔材料的电解质分层；所述基础电解质分层以及含有造孔材料的电解质分层整体形成电解质层(2)；所述正极层(4)、正极与电解质过渡层(3)以及电解质层(2)最终形成正极层-正极与电解质过渡层-电解质层的复合结构。5.根据权利要求4所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述步骤4)具体是：4.1)根据正极材料的熔点、电解质材料的熔点以及造孔材料的熔点设计热压烧结温度；所述热压烧结温度是t，所述正极材料的熔点是t
正
，所述电解质材料的熔点是t
电
，所述造孔材料的熔点是t
造
；所述t
正
＞t＞t
造
；所述t
电
＞t＞t
造
；4.2)采用热压烧结温度t对步骤3)制备得到的正极层-正极与电解质过渡层-电解质层
的复合结构进行热压烧结，去除电解质层(2)中的造孔材料后并在电解质层(2)中形成微孔(a)，形成致密化的烧结体。6.根据权利要求5所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述步骤5)具体是：5.1)对烧结体进行预热，预热温度是150℃-180℃；5.2)以烧结体为基板，采用锂熔化法将负极材料引入至烧结体的电解质层上，最终形成氧化物固态电池。7.根据权利要求6所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述烧结体上电解质层(2)与负极层(1)的接触面的粗糙度ra是5-20。8.根据权利要求1-7任一项所述的氧化物固态电池的制备工艺，其特征在于：所述正极材料是锰酸锂、钴酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂或镍钴锰酸；所述电解质材料是li
6.4
ga
0.2
la3zr2o
12
、li
6.55
ga
0.15
la3zr2o
12
、li
6.4
la3zr
1.4
ta
0.6
o
12
、li
6.6
la3zr
1.8
mo
0.2
o
12
、li
6.4
la3zr
1.7
w
0.3
o
12
或li7la3zr
1.75
ta
0.25
ga
0.2
o
12
；所述造孔材料是石蜡粉、pe、pp或pom；所述负极材料是金属锂或锂合金。9.一种基于如权利要求8所述的氧化物固态电池的制备工艺制备得到的氧化物固态电池。10.根据权利要求9所述的氧化物固态电池，其特征在于：所述氧化物固态电池包括负极层(1)、电解质层(2)、正极与电解质过渡层(3)以及正极层(4)；所述负极层(1)、电解质层(2)以及正极与电解质过渡层(3)自下而上依次成形在正极层(4)上；优选的，所述电解质层(2)含有微孔(a)结构；所述微孔(a)是多个，多个微孔(a)均布填充在电解质层(2)中；优选的，所述微孔(a)整体呈水滴状或椎体状；所述微孔(a)的尖角朝向负极层(1)；优选的，所述电解质层(2)与负极层(1)的接触面是非光滑面；优选的，所述电解质层(2)与负极层(1)的接触面的粗糙度ra是5-20。

技术总结
本发明涉及固态电池技术领域，涉及一种氧化物固态电池的制备工艺及固态电池，该制备工艺包括：1)准备固态电池所用的正极材料、电解质材料、负极材料以及造孔材料；2)将正极材料、电解质材料以及造孔材料分别制备成纳米级原料粉；3)分别将纳米级原料粉进行逐层打印，形成正极层-正极与电解质过渡层-电解质层的复合结构；4)对正极层-正极与电解质过渡层-电解质层的复合结构进行热压烧结，形成烧结体；5)将负极材料引入至烧结体的电解质层上，形成氧化物固态电池。本发明提供了一种可有效规避氧化物固态电池存在的界面接触、体积膨胀以及锂枝晶生长等问题的氧化物固态电池的制备工艺及固态电池。及固态电池。及固态电池。


技术研发人员：薛蕾 赵晓明 徐天文
受保护的技术使用者：西安铂力特增材技术股份有限公司
技术研发日：2022.08.19
技术公布日：2022/11/11