磁性体芯和磁性部件的制作方法

1.本公开涉及磁性体芯和磁性部件。


背景技术：

2.电感器、变压器、扼流线圈等磁性部件多用于各种电子设备的电源电路等。近年来，面向低碳社会，电源电路中的能量损失的降低、电源效率的提高受到重视，要求磁性部件的高效率化、节能化。
3.为了满足对于磁性部件的上述要求，提高磁性部件中包含的磁心(磁芯)的相对磁导率是必不可少的。而且，为了提高磁心的相对磁导率，需要提高磁心所含的磁性粉末的填充率。因此，在与磁性部件相关的领域中，以提高磁心中的磁性粉末的填充率为目的，进行了各种尝试。例如，在专利文献1中公开了如下内容：通过将大颗粒彼此的边缘间距离以及粗大颗粒彼此的重心间距离调整为规定的范围，能够提高磁性粉末的填充密度。
4.但是，若提高磁性粉末的填充率，则磁性颗粒彼此的接触点增加，因此磁心的耐电压有降低的倾向。另外，磁性颗粒彼此的接触点增加会引起局部的磁饱和，导致直流叠加特性恶化。即，填充率(相对磁导率)与耐电压和直流叠加特性处于权衡的关系，在填充率(相对磁导率)高的状态下，难以同时提高耐电压特性和直流叠加特性。
5.[现有技术文献]
[0006]
专利文献1：日本特开2021-176167号公报


技术实现要素：

[0007]
[发明所要解决的课题]
[0008]
本公开是鉴于上述实际情况而完成的，其目的在于提供兼具高的耐电压和优异的直流叠加特性的磁性体芯、以及具有该磁性体芯的磁性部件。
[0009]
[用于解决课题的手段]
[0010]
为了实现上述目的，本公开所涉及的磁性体芯包含金属磁性粉和树脂，
[0011]
将上述磁性体芯的截面上的上述金属磁性粉的面积设为a1，将上述金属磁性粉与上述树脂的合计面积设为a2，上述金属磁性粉的含有比例满足60％≤(a1/a2)≤90％，
[0012]
上述金属磁性粉含有上述磁性体芯的截面上的黑乌德直径为1μm以下的小颗粒和5μm以上且小于40μm的大颗粒，
[0013]
将各个上述小颗粒的半径设为rn，
[0014]
将上述小颗粒的黑乌德直径的平均值设为dav，
[0015]
在上述磁性体芯的截面上，将从各个上述小颗粒的重心到半径3rn的圆周内作为各小颗粒的附近区域，
[0016]
在各小颗粒的上述附近区域中，将位于中心的上述小颗粒和离中心最远的上述小颗粒的边缘间距离设为l1，
[0017]
将l1的平均值设为l1av，
[0018]
l1av相对于dav的比满足5≤((l1av/dav)
×
100)≤70，
[0019]
在上述磁性体芯的截面上，将任意的上述大颗粒和与任意的上述大颗粒邻接的上述小颗粒的边缘间距离设为l2，将l2的平均值设为l2av，将l2的标准偏差设为σ，
[0020]
l2av为0.02μm以上且0.13μm以下，
[0021]
σ为0.25μm以下。
[0022]
通过使磁性体芯具有上述特征，能够维持高的相对磁导率，并且与现有相比能够提高耐电压以及直流叠加特性。
[0023]
优选上述磁性体芯的截面上的上述大颗粒的平均圆度为0.8以上。
[0024]
在上述磁性体芯的截面上，将上述小颗粒所占的面积设为s1，
[0025]
在上述磁性体芯的截面上，将上述大颗粒所占的面积为s2，
[0026]
优选s1相对于s2的比满足0.2≤(s1/s2)≤0.5。
[0027]
本公开的磁性体芯能够应用于电感器、变压器、扼流线圈等各种磁性部件。
附图说明
[0028]
图1是表示本公开的一个实施方式所涉及的磁性体芯的概略截面图。
[0029]
图2是表示图1的磁性体芯所包含的金属磁性粉的粒度分布的一例的概略图。
[0030]
图3a是表示磁性体芯的截面分析方法的示意图。
[0031]
图3b是表示磁性体芯的截面分析方法的示意图。
[0032]
图3c是表示磁性体芯的截面分析方法的示意图。
[0033]
图4是表示本公开所涉及的磁性体芯的截面的sem图像的一例。
[0034]
图5是表示本公开所涉及的磁性部件的一例的截面图。
[0035]
符号说明
[0036]2…
磁性体芯
[0037]
10
…
金属磁性粉
[0038]
10a
…
微粉
[0039]
10b
…
主粉
[0040]
11
…
小颗粒
[0041]
12
…
大颗粒
[0042]
20
…
树脂
[0043]
100
…
磁性部件
[0044]5…
线圈
[0045]
5a
…
端部
[0046]
5b
…
端部
[0047]
6、8
…
外部电极
具体实施方式
[0048]
以下，基于附图所示的实施方式对本公开进行详细说明。
[0049]
本实施方式所涉及的磁性体芯2只要形成为具有规定的形状即可，其外形尺寸、形状没有特别限定。如图1的概略截面图所示，磁性体芯2至少含有金属磁性粉10和树脂20，金
属磁性粉10的构成颗粒经由树脂20结合，由此磁性体芯2呈规定的形状。
[0050]
将金属磁性粉10在磁性体芯2的截面中所占的面积设为a1，将金属磁性粉10与树脂20的合计面积设为a2。a2相当于图1所示的磁性体芯2的任意截面的面积，磁性体芯2中的金属磁性粉10的填充率能够以a1/a2表示。磁性体芯2中的a1/a2为60％以上且90％以下，优选为75％以上且90％以下。需要说明的是，a1/a2可以通过使用电子显微镜等对磁性体芯2的截面进行分析来计算。例如，将磁性体芯2的任意的截面分割为连续的多个视野进行观察，测量各视野中包含的金属磁性粉的面积。此时，优选将每一个视野的面积设为相当于100μm
×
100μm的面积，将所观察的视野的数量设为至少100。即，优选将测定a1时的视野的合计面积设为至少1000000μm2，算出a1/a2。
[0051]
金属磁性粉10由软磁性金属颗粒构成，包括：黑乌德直径(heywood diameter)为1μm以下的小颗粒11、以及黑乌德直径为5μm以上且小于40μm的大颗粒12。在金属磁性粉10中，除了小颗粒11和大颗粒12以外，还可以包含黑乌德直径超过1μm且小于5μm的中颗粒、黑乌德直径为40μm以上的粗大颗粒。需要说明的是，本实施方式中的“黑乌德直径”是指在磁性体芯2的截面中观测到的各颗粒的当量圆直径。具体而言，将磁性体芯2的截面中的各软磁性金属颗粒的面积设为s，各软磁性金属颗粒的黑乌德直径以(4s/π)
1/2
表示。
[0052]
另外，金属磁性粉10优选包含平均粒径不同的两个以上的颗粒群。金属磁性粉10的颗粒群构成能够通过基于在磁性体芯2的截面观测到的各软磁性金属颗粒的黑乌德直径，得到金属磁性粉10的粒度分布来掌握。例如，图2所示的图表是金属磁性粉10的粒度分布的一例。图2的纵轴是个数基准的频度(％)，图2的横轴是表示黑乌德直径换算的粒径(μm)的对数轴。
[0053]
在金属磁性粉10由两个颗粒群构成的情况下，如图2所示，金属磁性粉10的粒度分布具有两个峰值。在本实施方式中，将粒度小的一侧的峰值称为第一峰值(peak1)，将拥有该第一峰值的颗粒群称为微粉10a。另外，将粒度大的一侧的峰值称为第二峰值(peak2)，将拥有该第二峰值的颗粒群称为主粉10b。上述的小颗粒11包含在微粉10a中，大颗粒12包含在主粉10b中。
[0054]
如图2所示，在金属磁性粉10含有微粉10a和主粉10b的情况下，第一峰值的位置优选小于1μm。即，微粉10a的黑乌德直径的平均值(算术平均直径)优选小于1μm，更优选为0.2μm以上且小于1μm。
[0055]
另一方面，第二峰值的位置优选为5μm以上且小于40μm。即，主粉10b的黑乌德直径的平均值(算术平均直径)优选为5μm以上且小于40μm，更优选为10μm以上且35μm以下。
[0056]
金属磁性粉10的粒度分布、黑乌德直径的平均值只要通过使用电子显微镜等对磁性体芯2的截面进行分析来计算即可。例如，将磁性体芯2的任意的截面分割为连续的多个视野进行观察，测定各视野中包含的各软磁性金属颗粒的黑乌德直径。此时，优选将每一个视野的面积设为相当于100μm
×
100μm的面积，将所观察的视野的数量设为至少100。另外，优选测定至少1000个软磁性金属颗粒的黑乌德直径。
[0057]
在金属磁性粉10含有微粉10a和主粉10b的情况下，也可以将磁性体芯2的任意的截面分割为连续的多个视野进行观察，计算微粉10a和主粉10b的平均直径(黑乌德直径的平均值)。在计算微粉10a的平均直径时，优选将每一个视野的面积设为相当于10μm
×
10μm的面积，将所观察的视野的数量设为至少100。另外，测定黑乌德直径的微粉构成颗粒的数
量优选为至少1000个。在计算主粉10b的平均直径时，优选将每一个视野的面积设为相当于100μm
×
100μm的面积，将所观察的视野的数量设为至少100。另外，测定黑乌德直径的主粉构成颗粒的数量优选为至少1000个。
[0058]
需要说明的是，金属磁性粉10也可以由三个颗粒群构成。在金属磁性粉10包含三个颗粒群的情况下，在图2所示的粒度分布中，优选在第一峰值与第二峰值之间存在基于中径粉的第三峰值。中径粉的黑乌德直径的平均值(即第三峰值)例如可以设为2μm以上且小于5μm。
[0059]
构成金属磁性粉10的各颗粒均由软磁性金属构成，其组成没有特别限定。例如，金属磁性粉10的各软磁性金属颗粒可以为纯铁、结晶系合金、纳米结晶系合金或非晶质系合金。作为结晶系的软磁性合金，可以举出fe-ni系合金、fe-si系合金、fe-si-cr系合金、fe-si-al系合金、fe-si-al-ni系合金、fe-ni-si-co系合金、fe-co系合金、fe-co-v系合金、fe-co-si系合金、或fe-co-si-al系合金等。作为纳米结晶系或非晶质系的软磁性合金，可以举出fe-si-b系合金、fe-si-b-c系合金、fe-si-b-c-cr系合金、fe-nb-b系合金、fe-nb-b-p系合金、fe-nb-b-si系合金、fe-co-p-c系合金、fe-co-b系合金、fe-co-b-si系合金、fe-si-b-nb-cu系合金、fe-si-b-nb-p系合金、fe-co-b-p-si系合金等。
[0060]
小颗粒11和大颗粒12可以具有相同的组成系，也可以具有互不相同的组成系。如图2所示，在金属磁性粉10由两个颗粒群构成的情况下，优选含有小颗粒11的微粉10a和含有大颗粒12的主粉10b具有互不相同的组成系。例如，从降低矫顽力的观点出发，主粉10b优选具有纳米结晶系或非晶质系的合金组成。另一方面，微粉10a优选为羰基铁粉等纯铁的粉末、或者fe-ni系、fe-si系等结晶系合金粉末。
[0061]
金属磁性粉10的组成例如可以使用电子显微镜所附带的edx装置(能量分散型x射线分析装置)或epma(电子探针显微分析仪)进行分析。在微粉10a和主粉10b具有互不相同的组成系的情况下，有时通过使用edx装置或epma的面分析，能够识别微粉10a和主粉10b。
[0062]
另外，在edx装置或epma中，详细的组成分析也可以使用3dap(3维原子探针)实施组成分析。在使用3dap的情况下，在分析的区域中能够排除树脂成分、表面氧化等的影响而测定软磁性金属颗粒的组成。这是因为3dap能够在软磁性金属颗粒的内部设定小的区域(例如φ20nm
×
100nm的区域)来测定平均组成。
[0063]
另外，金属磁性粉10的晶体结构可以使用xrd、电子衍射等进行分析。在本实施方式中，非晶质是指非晶化度x为85％以上，或者，在电子衍射中没有确认到结晶引起的点。非晶质的晶体结构中包含大致由非晶质构成的结构、或由多晶构成的结构等。在由多晶构成的结构的情况下，非晶质中存在的结晶的平均结晶粒径优选为0.1nm以上且10nm以下。另外，在本实施方式中，“纳米晶”是指非晶化度x小于85％且平均结晶粒径为100nm以下(优选为3nm～50nm)的结晶结构，“结晶质”是指非晶化度x小于85％且平均结晶粒径超过100nm的结晶结构。
[0064]
在金属磁性粉10中，优选以覆盖颗粒表面的方式形成有绝缘被膜。绝缘被膜可以分别形成于构成金属磁性粉10的各软磁性金属颗粒，金属磁性粉10也可以包含具有绝缘被膜的软磁性金属颗粒和不具有绝缘被膜的软磁性金属颗粒。如图2所示，在金属磁性粉10由两个颗粒群构成的情况下，特别优选在主粉10b所含的大颗粒12的表面形成绝缘被膜。在微粉10a中包含的小颗粒11中，也可以以覆盖颗粒表面的方式形成绝缘被膜。
[0065]
绝缘被膜可以是包含颗粒表面的氧化的被膜(氧化被膜)、或bn、sio2、mgo、al2o3、磷酸盐、硅酸盐、硼硅酸盐、铋酸盐、或各种玻璃等无机材料的被膜，绝缘被膜的材质没有特别限定。另外，绝缘被膜也可以具有将2种以上的被膜层叠而成的结构。绝缘被膜的平均厚度优选为1nm以上200nm以下，更优选为50nm以下。
[0066]
树脂20作为将金属磁性粉10以规定的分散状态固定的绝缘性的粘结材料发挥功能。树脂20优选包含环氧树脂等热固化性树脂。
[0067]
另外，磁性体芯2优选包含用于抑制软磁性金属颗粒彼此的接触的改性剂。作为改性剂，可以使用聚乙二醇(peg)、聚丙二醇(ppg)、聚己内酯(pcl)等高分子材料。特别优选改性剂为具有聚己内酯结构的高分子。作为具有聚己内酯结构的高分子，例如可列举出聚己内酯二醇、聚己内酯四醇等氨基甲酸酯的原料、或聚酯的一部分。改性剂的含量相对于磁性体芯2的总量优选为0.025wt％以上且0.500wt％以下。认为上述那样的改性剂以涂覆软磁性金属颗粒的表面的方式吸附存在。
[0068]
如图1所示，小颗粒11和大颗粒12分别分散在树脂20中，小颗粒11填充在大颗粒12之间。在本实施方式的磁性体芯2中，以小颗粒11彼此的颗粒间距离以及小颗粒11与大颗粒12的颗粒间距离满足规定的要件的方式进行控制。以下，对小颗粒11和大颗粒12的分散状态进行详述。
[0069]
首先，基于图3a和图3b，对小颗粒11的分散状态的分析方法进行说明。在图3a所示的磁性体芯2的截面中，从存在于观测视野内的小颗粒11中选择任意的小颗粒cp(在图3a中用灰色表示的小颗粒11)。然后，测定小颗粒cp的黑乌德直径，将其黑乌德直径的1/2设为小颗粒cp的半径rn。进而，从小颗粒cp的重心描绘半径3rn的圆，将其圆周内设为小颗粒cp的附近区域nc。
[0070]
接着，确定存在于小颗粒cp的附近区域nc内的其它小颗粒11。在此，将所确定的其它小颗粒11称为周边颗粒np。存在于附近区域nc内的周边颗粒np中包含颗粒的整个圆周收纳于附近区域nc内的小颗粒11、颗粒的一部分存在于附近区域nc内的小颗粒11(即从附近区域nc内跨越至附近区域nc的外侧而存在的小颗粒11)。例如，在图3a所示的截面示意图中，在小颗粒cp的附近区域nc内存在np1～np7的7个小颗粒11。
[0071]
在确定了附近区域nc和周边颗粒np(np1～np7)之后，如图3b所示，测量小颗粒cp与周边颗粒np的边缘间距离。该边缘间距离是从小颗粒cp的最表面到与小颗粒cp相邻的周边颗粒np的最表面的距离。例如，只要将连结小颗粒cp的重心与周边颗粒np2的重心的直线引出，将该直线上的从小颗粒cp的最表面到周边颗粒np2的最表面的距离设为小颗粒cp与周边颗粒np2的边缘间距离e2即可。另外，周边颗粒np1的最表面与小颗粒cp的最表面直接接触，小颗粒cp与周边颗粒np1的边缘间距离e1为0μm。
[0072]
需要说明的是，在图3b中，与小颗粒cp相邻的周边颗粒np是指与小颗粒cp直接接触的周边颗粒np1、以及经由树脂20与小颗粒cp相邻的周边颗粒np2～np6。在颗粒间存在其它的周边颗粒np的情况下，不属于“与小颗粒cp相邻的周边颗粒np”。例如，如图3b所示，在连接周边颗粒np7的重心与小颗粒cp的重心的直线上，存在其它的周边颗粒np1。因此，周边颗粒np7不属于“与小颗粒cp相邻的周边颗粒np”，关于周边颗粒np7，设为边缘间距离的测量对象外。
[0073]
按照上述的要领，测定小颗粒cp与各周边颗粒np1～np6的边缘间距离e1～e6，将
边缘间距离e1～e6中最长的边缘间距离设为l1。即，在附近区域nc中，将位于中心的小颗粒cp和离中心最远的周边颗粒np的边缘间距离设为l1。例如，在图3b中，小颗粒cp与周边颗粒np6的边缘间距离e6相当于l1。
[0074]
对至少1000个小颗粒11实施上述的分析。即，选定至少1000个小颗粒11作为任意的小颗粒cp，在各小颗粒cp中测量l1。并且，将l1的平均值设为l1av，将小颗粒11的黑乌德直径的平均值(算术平均直径)设为dav。
[0075]
在本实施方式的磁性体芯2中，l1av相对于dav的比满足5≤((l1av/dav)
×
100)≤70，优选满足15.5≤((l1av/dav)
×
100)≤69.5，更优选满足16.5≤((l1av/dav)
×
100)≤50。l1av优选为0.030μm以上且小于0.450μm，更优选为0.100μm以上且0.400μm以下。
[0076]
另外，如图3c所示，测定小颗粒11与大颗粒12的边缘间距离。具体而言，在磁性体芯2的截面中，从存在于观测视野内的大颗粒12中选择任意的大颗粒12。然后，确定存在于任意的大颗粒12的周围且与任意的大颗粒12邻接的小颗粒11。在此，“相邻”是指与任意的大颗粒12直接接触，或者经由树脂20与任意的大颗粒12相邻。在连结重心间的直线上存在其它颗粒的情况下，不属于“与任意的大颗粒12邻接的小颗粒11”，而设为边缘间距离的测定对象外。
[0077]
测量任意的大颗粒12和与任意的大颗粒12邻接的各小颗粒11的边缘间距离l2。更具体而言，画出连接任意大颗粒12的重心与小颗粒11的重心的直线，将在该直线上从任意大颗粒12的最表面到小颗粒11的最表面的距离作为边缘间距离l2。在任意的大颗粒12与邻接的小颗粒11直接接触的情况下，l2＝0μm。对至少100个大颗粒12实施上述分析，确定至少合计1000个与测定对象的大颗粒12邻接的小颗粒11(即，将l2的n数设为至少1000)，算出l2的平均值和标准偏差。将l2的平均值设为l2av，将l2的标准偏差设为σ。
[0078]
在本实施方式的磁性体芯2中，l2av为0.02μm以上且0.13μm以下，优选为0.03μm以上且0.12μm以下，更优选为0.04μm以上且0.10μm以下。另外，l2的标准偏差σ为0.25μm以下，优选为0.20μm以下，更优选为0.10μm以下。
[0079]
如上所述，通过将l1av/dav、l2av和l2的标准偏差σ分别控制在上述的规定的范围内，能够兼顾耐电压的提高和直流叠加特性的提高。实际上，图4所示的sem图像是将l1av/dav、l2av和l2的标准偏差σ分别控制在规定的范围内的磁性体芯的一例。
[0080]
另外，在磁性体芯2的截面中，将小颗粒11所占的面积设为s1，将大颗粒12所占的面积设为s2。在本实施方式的磁性体芯2中，s1相对于s2的比(s1/s2)优选为0.2以上且0.5以下。通过满足0.2≤(s1/s2)≤0.5，能够进一步提高耐电压和直流叠加特性。需要说明的是，s1/s2只要通过与a1/a2同样的方法测定即可。另外，在金属磁性粉10含有微粉10a和主粉10b的情况下，优选以满足上述的s1/s2的方式设定微粉10a与主粉10b的比例。
[0081]
另外，磁性体芯2的截面中的大颗粒12的平均圆度优选为0.80以上，更优选为0.90以上，进一步优选为0.95以上。大颗粒12的平均圆度越高，能够进一步提高耐电压和直流叠加特性。需要说明的是，各大颗粒12的圆度以磁性体芯2的截面中的各大颗粒12的面积为s，各大颗粒12的周长为l，以2(πs)
1/2
/l表示。正圆的圆度为1，圆度越接近1，颗粒的球形度越高。大颗粒12的平均圆度优选测定至少100个大颗粒12的圆度并进行计算。
[0082]
需要说明的是，关于小颗粒11的平均圆度，没有特别限定，优选与大颗粒12同样地具有高的平均圆度。具体而言，小颗粒11的平均圆度优选为0.80以上。
[0083]
以下，对本实施方式所涉及的磁性体芯2的制造方法的一例进行说明。
[0084]
首先，制造金属磁性粉10的原料粉。原料粉的制造方法没有特别限定。例如，也可以通过水雾化法或气体雾化法等雾化法来制作原料粉。或者，也可以通过使用了金属盐的蒸发、还原、热分解中的至少1种以上的cvd法等合成法来制作原料粉。另外，可以使用电解法或羰基法制作原料粉，也可以通过粉碎薄带状或薄板上的起始合金来制作原料粉。在上述的制造方法中，特别优选选择雾化法。
[0085]
在用相同的组成系构成小颗粒11和大颗粒12的情况下，可以制造具有宽度宽的粒度分布的原料粉，将该原料粉分级，由此得到含有小颗粒11的原料粉和含有大颗粒12的原料粉。或者，作为金属磁性粉10的原料粉，优选分别制作包含小颗粒11的微粉用原料粉和含有大颗粒12的主粉用原料粉。微粉用原料粉的算术平均直径优选小于1μm。另外，主粉用原料粉的算术平均直径优选为5μm以上且小于40μm，主粉用原料粉的d10优选为2μm以上，主粉用原料粉的d90优选为80μm以下。微粉用原料粉和主粉用原料粉的粒度可以通过粉末的制造条件、各种分级法进行调整。
[0086]
另外，在金属磁性粉10的颗粒表面形成绝缘被膜的情况下，对原料粉实施热处理、磷酸盐处理、机械合金化、硅烷偶联处理、或者水热合成等被膜形成处理即可。
[0087]
以下，对使用微粉用原料粉和主粉用原料粉来制造磁性体芯2的方法进行说明。首先，将金属磁性粉的原料粉和树脂原料等混炼，得到树脂复合物。通常，在磁性体芯中添加2种以上的金属磁性粉的情况下，将2种以上的原料粉和树脂原料等一次性混合并混炼。在本实施方式中，为了将l1av/dav、l2av、σ等各参数控制在规定的范围，将混炼工序分成两个阶段来实施。
[0088]
具体而言，在第一阶段的1次混炼中，将粒度细的微粉用原料粉、第一树脂原料和第一溶剂混炼，得到1次树脂复合物。作为第一树脂原料，使用环氧树脂等热固化性树脂即可，作为第一溶剂，可以使用丙酮、甲基乙基酮(mek)、丁基卡必醇乙酸酯(bca)等各种有机溶剂。在第二阶段的2次混炼中，混炼1次树脂复合物、粒度大的主粉用原料粉、第二树脂原料和第二溶剂，得到2次树脂复合物。如上所述，在两个阶段的混炼工序中，优选先将微粉用原料粉混炼，相对于含有微粉用原料粉的1次树脂复合物，添加主粉用原料粉，实施2次混炼。
[0089]
在两个阶段的混炼工序中，将1次混炼时的磁性粉浓度设定为低于2次混炼时的磁性粉浓度。在此，1次混炼时的磁性粉浓度(wt％)以“(微粉用原料粉的重量)/(微粉用原料粉、第一树脂原料、以及第一溶剂的合计重量)
×
100”来表示。另一方面，2次混炼时的磁性粉浓度(wt％)用“(主粉用原料粉和1次树脂复合物中的微粉用原料粉的合计重量)/(1次树脂复合物、主粉用原料粉、第二树脂原料、第二溶剂的合计重量)
×
100”表示。1次混炼时的磁性粉浓度优选设为65wt％～75wt％。2次混炼时的磁性粉浓度优选比1次混炼时的磁性粉浓度高5wt％～20wt％，优选为70wt％～90wt％。
[0090]
1次树脂复合物中的树脂的配合比例以第一树脂原料相对于微粉用原料粉100重量份的重量比表示，该配合比例优选为1重量份～5重量份。另外，2次混炼中的1次树脂复合物的配合比例以磁性体芯2中的s1/s2成为所期望的范围的方式进行设定即可。另外，2次树脂复合物中的树脂的配合比例以树脂相对于磁性粉100重量份(主粉用原料粉和1次树脂复合物中的微粉用原料粉的合计重量)的重量比(第二树脂原料和1次树脂复合物中的第一树
脂原料的合计重量)表示，该配合比例优选为1重量份～5重量份。
[0091]
另外，在上述混炼工序中，优选添加上述改性剂。改性剂可以在2次混炼时添加，但优选在1次混炼和2次混炼这两者中添加。改性剂的添加量优选以改性剂相对于磁性体芯2的总量的含有率为0.025wt％以上且0.500wt％以下的方式进行控制。在混炼工序中，除了改性剂以外，还可以添加防腐剂、固化促进剂等。
[0092]
需要说明的是，1次混炼和2次混炼均可以使用捏合机、行星式混合器、自转
·
公转混合器或双螺杆挤出机等各种混炼机实施。例如，在使用自转
·
公转混合器进行混炼的情况下，将得到的2次树脂复合物在60℃～80℃的温度下干燥1小时～24小时，加工成粒径为50μm～350μm左右的颗粒即可。
[0093]
接着，将上述得到的颗粒(2次树脂复合物)填充到模具中，进行压缩成型，由此得到成型体。此时的成型压力例如可以设为100mpa～800mpa。需要说明的是，磁性体芯2中的金属磁性粉的填充率、a1/a2能够根据树脂的含有率来控制，但也能够通过成型压力来控制。将上述成型体在100℃～200℃下保持1小时～5小时，使热固化性树脂固化。通过以上的工序，得到磁性体芯2。
[0094]
本实施方式所涉及的磁性体芯2能够应用于电感器、变压器、扼流线圈等各种磁性部件。例如，图5所示的磁性部件100是具有磁性体芯2的磁性部件的一例。
[0095]
在图5所示的磁性部件100中，素体由如图1所示的磁性体芯2构成。在作为素体的磁性体芯2的内部埋设有线圈5，线圈5的端部5a、5b分别被引出到磁性体芯2的端面。另外，在磁性体芯2的端面形成有一对外部电极6、8，一对外部电极6、8分别与线圈5的端部5a、5b电连接。需要说明的是，在如磁性部件100那样在磁性体芯2的内部埋设有线圈5的情况下，a1/a2、s1/s2、边缘间距离等各种参数在线圈5未映入的视野中进行分析。
[0096]
图5所示的磁性部件100的用途没有特别限定，例如，适合用于电源电路的功率电感等。需要说明的是，包含磁性体芯2的磁性部件并不限定于图5所示的方式，也可以是在规定形状的磁性体芯2的表面卷绕规定的匝数而成的磁性部件。
[0097]
(实施方式的总结)
[0098]
与本实施方式相关的磁性体芯2包含金属磁性粉10和树脂20，相当于金属磁性粉10的填充率的a1/a2为60％以上且90％以下。并且，磁性体芯2满足5≤((l1av/dav)
×
100)≤70、0.02μm≤l2av≤0.13μm以及σ≤0.25μm。
[0099]
通过使磁性体芯2具有上述的特征，能够在维持高的相对磁导率的同时，兼顾地提高耐电压和直流叠加特性。
[0100]
另外，磁性体芯2所包含的大颗粒12的平均圆度为0.80以上。通过提高大颗粒12的平均圆度，能够进一步提高耐电压和直流叠加特性。
[0101]
另外，在磁性体芯2的截面中，小颗粒11的面积s1与大颗粒12的面积s2之比(s1/s2)为0.2以上0.5以下。通过将小颗粒11与大颗粒12的存在比率设定在上述范围，能够进一步提高耐电压和直流叠加特性。
[0102]
以上，对本公开的实施方式进行了说明，但本发明并不限定于上述的实施方式，能够在本发明的范围内进行各种改变。
[0103]
[实施例]
[0104]
以下，基于具体的实施例对本发明进行更详细的说明。但是，本发明并不限定于以
下的实施例。
[0105]
(实验1)
[0106]
首先，准备含有小颗粒11的微粉用原料粉和含有大颗粒12的主粉用原料粉。微粉用原料粉是由结晶质的纯铁构成的粉末，微粉用原料粉的平均粒径为0.60μm。另一方面，主粉用原料粉是由通过高压气体雾化法制造的非晶质的fe-si-b系合金构成的粉末，主粉用原料粉的平均粒径为25μm。需要说明的是，上述各原料粉的平均粒径是根据各颗粒的投影面积算出的当量圆直径的算术平均直径，使用图像分析装置算出。
[0107]
对微粉用原料粉和主粉用原料粉分别实施涂覆处理。在微粉用原料粉的颗粒表面形成包含磷酸系氧化物的绝缘被膜，该绝缘被膜的平均厚度为10nm。另外，在主粉用原料粉的颗粒表面形成包含硼硅酸系、bi系、磷酸系的复合氧化物的绝缘被膜，该绝缘被膜的平均厚度为20nm。
[0108]
在实验1中，使用上述微粉用原料粉和主粉用原料粉，在表1所示的条件a～条件l这12种条件下实施混炼工序，得到试样1～试样12所涉及的颗粒。
[0109]
在条件a中，将微粉用原料粉、主粉用原料粉、环氧树脂、bca(溶剂)一次性混合，进行混炼。另一方面，在条件b～条件l中，均以两个阶段实施混炼。在这些各条件b～条件l中，在1次混炼中，将表1所示的原料粉、环氧树脂(第一树脂)、bca(第一溶剂)混炼，在2次混炼中，混炼1次树脂复合物、表1所示的原料粉、环氧树脂(第二树脂)、bca(第二溶剂)。另外，在各条件b～条件l中，将1次混炼的磁性粉浓度和2次混炼的磁性粉浓度设定为表1所示的值。
[0110]
在各条件a～条件l中，均以微粉与主粉的重量比满足“微粉:主粉＝2:8”的方式设定原料粉、1次树脂复合物的添加量。另外，在各条件a～条件l中，以颗粒中所含的树脂的含有率相对于磁性粉100重量份为2.5重量份的方式设定树脂的添加量。需要说明的是，在实验1的条件a～条件l中，均未添加改性剂。另外，在上述混炼工序中，在任一条件下都使用自转/公转混合器，自转速度、公转速度及搅拌时间对各条件统一设定。
[0111]
在实验1的各试样中，将在上述混炼工序中得到的颗粒填充到模具中并加压，由此得到圆环形状的成型体。此时，以得到的磁性体芯的相对磁导率μi(未施加直流磁场的状态(0ka/m)下的相对磁导率)为40
±
0.5的范围内(无单位)的方式控制成型压力。然后，将上述成型体在180℃下加热处理60分钟，由此使成型体中的环氧树脂固化，得到圆环形状(外径11mm、内径6.5mm、厚度1mm)的磁性体芯。
[0112]
在实验1的各试样中，对所制作的磁性体芯实施以下所示的评价。
[0113]
(磁性体芯的截面分析)
[0114]
用sem观察各试样的磁性体芯的截面，用实施方式中所述的方法，测量l1av/dav
×
100(无单位)、l2av(μm)和σ(μm)。需要说明的是，在该截面分析时得到在磁性体芯的截面上包含的金属磁性粉的黑乌德直径换算的粒度分布，结果在本实验中，在截面观测到的微粉和主粉的黑乌德直径的平均直径均与原料粉的平均直径大致一致。
[0115]
(耐电压特性的评价)
[0116]
在耐电压特性的评价中，通过与上述的圆环形状的磁性体芯的制法相同的方法，得到圆柱状的磁性体芯。并且，在该磁性体芯的两端部形成in-ga电极，使用升压破坏试验机(多摩电测制thk-2011admpt)，对磁性体芯的两端部施加电压。然后，根据流过1ma的电流时的电压值和磁性体芯的长度l，算出耐电压(单位：v/mm)。
[0117]
在实验1中，以试样1的耐电压为基准，评价其它各试样2～12的耐电压相对于基准提高了何种程度。即，将试样1的耐电压设为v
ref
，将其它各试样2～12的耐电压设为vn，算出耐电压的提高率vn/v
ref
。将该耐电压的提高率小于1.1倍的试样设为“f(不合格)”，将1.1倍以上且小于1.3倍的试样设为“g(良好)”，将1.3倍以上且小于1.5倍的试样设为“vg(更良好)”，将1.5倍以上的试样判断为“ex(特别良好)”。
[0118]
(直流叠加特性的评价)
[0119]
在直流叠加特性的评价中，首先，对各试样中的圆环形状的磁性体芯卷绕聚氨酯铜线(uew线)。而且，从0a阶段性地对该磁性体芯施加直流电流。对直流电流0a时的电感，测量施加直流电流时的电感降低10％时的电流值isat(单位：a)。isat的值越高，则能够判断直流叠加特性越良好。
[0120]
在直流叠加特性的评价中，以试样1的isat为基准，评价其它各试样2～12的isat相对于基准提高了何种程度。即，将试样1的isat设为i
ref
，将其它各试样2～12的isat设为in，算出“i
n-i
ref”(单位：a)。将满足(i
n-i
ref
)≤0a的试样设为“f(不合格)”，将满足0a＜(i
n-i
ref
)＜0.5a的试样设为“g(良好)”，将满足0.5≤(i
n-i
ref
)＜1.0a的试样设为“vg(更良好)”，将满足1.0a≤(i
n-i
ref
)的试样判断为“ex(特别良好)”。
[0121]
将实验1的各试样的评价结果示于表1。
[0122]
[表1]
[0123][0124]
如表1所示，在利用现有的制法一次性混炼微粉和主粉的试样1中，小颗粒11容易凝聚，((l1av/dav)
×
100)小于5。另一方面，在实施了两个阶段的混炼工序的试样中的试样4～试样6和试样11中，得到满足5≤((l1av/dav)
×
100)≤70、0.02μm≤l2av≤0.13μm且σ≤0.25μm的磁性体芯。而且，在l1av/dav、l2av及σ满足规定要件的试样4～试样6及试样11中，能够兼顾耐电压和直流叠加特性而提高。
[0125]
根据实验1的结果可知，为了将l1av/dav、l2av及σ控制在规定的范围，优选实施两个阶段的混炼工序。特别是可知，在两个阶段的混炼工序中，优选在1次混炼中添加粒度细的微粉，并且将各阶段中的磁性粉浓度控制在适当的范围，并且将1次混炼的磁性粉浓度设定为低于2次混炼的磁性粉浓度。
[0126]
(实验2)
[0127]
在实验2中，使用规定的改性剂，制造试样a1～a12、试样e1～试样e15、试样m1～试样m22所涉及的磁性体芯。
[0128]
试样a1～试样a12
[0129]
试样a1～试样a12均相当于比较例，按照现有的一个阶段的混炼得到颗粒。具体而言，试样a1的混炼条件与实验1的条件a相同，将微粉用原料粉、主粉用原料粉、环氧树脂、bca一次性混合并混炼。在试样a2～试样a12中，也与试样a1同样地在条件a下实施混炼，此时，添加聚丙二醇(ppg)作为改性剂。各试样中的改性剂的添加量设定为改性剂相对于磁性体芯的总量的含有率(wt％)为表2所示的值。
[0130]
在各试样a1～试样a12中，使用结晶质的纯铁粉末作为微粉用原料粉，微粉用原料粉的平均粒径为0.59μm。另外，使用非晶质的fe-si-b系合金粉末作为主粉用原料粉，主粉用原料粉的平均粒径为25μm。在这些原料粉中形成具有与实验1相同的材质及平均厚度的绝缘被膜。进而，微粉与主粉的重量比设定为在各试样a1～a12中统一，满足“微粉:主粉＝3:7”。关于环氧树脂的含量，也在各试样a1～a12中统一，相对于磁性粉100重量份设为2.00重量份。
[0131]
上述以外的实验条件与实验1同样地得到试样a1～试样a12所涉及的磁性体芯。
[0132]
试样e1～试样e15
[0133]
在试样e1～试样e15中，均实施两个阶段的混炼，其混炼条件为实验1的表1所示的条件e。在试样e2～试样e15中，在基于条件e的混炼时添加ppg作为改性剂。改性剂在1次混炼和2次混炼这两者中添加，改性剂的添加量设定为改性剂相对于磁性体芯的总量的含有率(wt％)为表3所示的值。
[0134]
在各试样e1～试样e15中，微粉用原料粉为结晶质的纯铁粉末，主粉用原料粉为非晶质的fe-si-b系合金粉末，微粉与主粉的重量比设定为满足“微粉：主粉＝3：7”。对于各试样e1～试样e15的原料粉，也形成具有与实验1相同的材质和平均厚度的绝缘被膜。另外，微粉用原料粉的平均粒径、主粉用原料粉的平均粒径、以及2次混炼后的颗粒所含的树脂含量如表3所示。除了上述以外的实验条件与实验1相同，得到试样e1～试样e15所涉及的磁性体芯。
[0135]
试样m1～试样m11
[0136]
在试样m1～试样m11中，添加聚己内酯(pcl)作为改性剂。在试样m1中，在条件a的1阶段的混炼工序中，添加上述改性剂，在试样m2～试样m11中，在条件e的两个阶段的混炼工序中，在1次混炼和2次混炼这两者中添加上述改性剂。各试样中的改性剂的添加量设定为改性剂相对于磁性体芯的总量的含有率(wt％)为表4所示的值。
[0137]
另外，在各试样m1～试样m11中，微粉用原料粉是平均粒径为0.59μm的结晶质的纯铁粉末，主粉用原料粉是平均粒径为25μm的非晶质的fe-si-b系合金粉末。在这些原料粉中形成具有与实验1相同的材质及平均厚度的绝缘被膜。并且，微粉与主粉的重量比设定为满足“微粉：主粉＝3：7”，颗粒中所含的环氧树脂的含量相对于磁性粉100重量份为2.00重量份。除了上述以外的实验条件与实验1相同，得到试样m1～试样m11所涉及的磁性体芯。
[0138]
试样m12～试样m22
[0139]
在试样m12～试样m22中，添加聚乙二醇(peg)作为改性剂。在试样m12中，在条件a的一个阶段的混炼工序中，添加上述改性剂，在试样m13～试样m22中，在条件e的两个阶段
的混炼工序中，在1次混炼和2次混炼这两者中添加上述改性剂。各试样中的改性剂的添加量设定为改性剂相对于磁性体芯的总量的含有率(wt％)为表5所示的值。
[0140]
另外，在各试样m12～试样m22中，微粉用原料粉是平均粒径为0.59μm的结晶质的纯铁粉末，主粉用原料粉是平均粒径为25μm的非晶质的fe-si-b系合金粉末。在这些原料粉中形成具有与实验1相同的材质及平均厚度的绝缘被膜。并且，微粉与主粉的重量比设定为满足“微粉：主粉＝3：7”，颗粒中所含的环氧树脂的含量相对于磁性粉100重量份为2.00重量份。除了上述以外的实验条件与实验1相同，得到试样m12～试样m22所涉及的磁性体芯。
[0141]
对于实验2的各试样，通过与实验1同样的方法，实施了磁性体芯的截面分析、耐电压特性的评价、以及直流叠加特性的评价。在本实验中，通过磁性体芯的截面分析测量出的微粉和主粉的黑乌德直径的平均直径与原料粉的平均直径大致一致。另外，在实验2中，以作为比较例的试样a1的耐电压为基准，评价其它试样的耐电压的提高率。关于直流叠加特性，也与耐电压同样地，以作为比较例的试样a1的isat为基准，评价其它试样的直流叠加特性的提高率。将试样a1～试样a12的评价结果示于表2，将试样e1～试样e15的评价结果示于表3，将试样m1～试样m11的评价结果示于表4，将试样m12～试样m22的评价结果示于表5。
[0142]
[表2]
[0143][0144]
[表3]
[0145]
[0146]
[表4]
[0147][0148]
[表5]
[0149][0150]
如表2所示，在现有的实施了一个阶段混炼的试样a1～试样a12中，即使添加改性剂，((l1av/dav)
×
100)小于5，得不到耐电压和直流叠加特性的提高效果。另一方面，如表3所示，在实施了两个阶段混炼的试样中，在添加了规定量的改性剂的试样e2～试样e11、以及试样e13～试样e15中，得到满足5≤((l1av/dav)
×
100)≤70、0.02μm≤l2av≤0.13μm且σ≤0.25μm的磁性体芯。而且，在l1av/dav、l2av及σ满足上述要件的试样中，能够兼顾耐电压和直流叠加特性而提高。
[0151]
另外，由表4和表5所示的结果可知，即使改变改性剂的种类，也能够得到与试样e1～试样e15同样的评价结果。
[0152]
根据实验2的表2～表5所示的结果可知，通过改性剂和该改性剂的添加量，能够将l1av/dav、l2av和σ控制在期望的范围。另外，根据实验1和实验2的结果(表1～表5)可知，在全部满足要件1“5≤((l1av/dav)
×
100)≤70”、要件2“0.02μm≤l2av≤0.13μm”、要件3“σ≤0.25μm”的情况下，能够兼顾耐电压和直流叠加特性而提高。需要说明的是，实验1和实验2的各试样的a1/a2在60％～90％的范围内。
[0153]
(实验3)
[0154]
在实验3中，变更微粉和主粉的平均粒径，制造试样ls1～试样ls70以及试样ss1～试样ss16所涉及的磁性体芯。在试样ls1～试样ls70中，微粉用原料粉的平均粒径统一，使用具有表6～表15所示的平均粒径的主粉用原料粉。另一方面，在试样ss1～试样ss16中，主粉用原料粉的平均粒径统一，使用表16所示的具有平均粒径的微粉用原料粉。
[0155]
实验3中的上述以外的实验条件与实验2相同。即，在实验3的各试样中，微粉用原料粉是具有绝缘被膜的结晶质的纯铁粉末，主粉用原料粉是具有绝缘被膜的非晶质的fe-si-b系合金粉末。并且，微粉与主粉的重量比设定为满足“微粉：主粉＝3：7”，颗粒中所含的环氧树脂的含量相对于磁性粉100重量份为2.00重量份。
[0156]
对于实验3的各试样，通过与实验1同样的方法，实施了磁性体芯的截面分析、耐电压特性的评价、以及直流叠加特性的评价。在磁性体芯的截面观察中，测定微粉和主粉的黑乌德直径。其结果，在本实验中，截面观测到的微粉的平均粒径和主粉的平均粒径均与表6～表16所示的原料粉的平均粒径一致。另外，在实验3中，以条件a实施混炼工序，且以未添加改性剂的试样(试样ls1、试样ls8、试样ls15、试样ls22、试样ls29、试样ls36、试样ls43、试样ls50、试样ls57、试样ls64、试样a1)为基准，评价耐电压特性和直流叠加特性。
[0157]
将试样ls1～ls70的评价结果示于表6～表15，将试样ss1～试样ss16的评价结果示于表16。
[0158]
[表6]
[0159][0160]
[表7]
[0161][0162]
[表8]
[0163][0164]
[表9]
[0165][0166]
[表10]
[0167][0168]
[表11]
[0169][0170]
[表12]
[0171][0172]
[表13]
[0173][0174]
[表14]
[0175][0176]
[表15]
[0177][0178]
[表16]
[0179][0180]
由表6～表16所示的结果可知，微粉和主粉的平均粒径对l1av/dav、l2av及σ造成影响。即，可知通过适当调整混炼条件、原料粉的平均粒径和改性剂，能够将l1av/dav、l2av和σ控制在期望的范围。
[0181]
另外，由表16的结果可知，微粉的平均粒径越小，耐电压特性和直流叠加特性(特别是耐电压特性)越进一步提高。可知微粉的平均粒径优选小于1μm，特别优选为0.5μm以下。
[0182]
(实验4)
[0183]
在实验4中，改变环氧树脂的添加量进行实验，制造了试样p1～试样p7所涉及的磁性体芯。环氧树脂的添加量以各试样的磁性体芯的a1/a2为表17所示的值的方式进行设定。除了上述以外的实验条件与实验2同样地实施了磁性体芯的截面分析、耐电压特性的评价、以及直流叠加特性的评价。在实验4中，以条件a实施混炼工序，且以未添加改性剂的试样(实验2的试样a1)为基准，评价耐电压特性和直流叠加特性。实验4的评价结果示于表17。
[0184]
[表17]
[0185][0186]
如表17所示，在a1/a2小于60％的试样p1和p2中，由于磁性粉的填充率低，因此，l1av和l2av比期望的范围大。另外，在a1/a2超过90％的试样p7中，由于磁性体芯的保形性恶化，因此l1av及l2av比期望的范围大。在这些试样p1、试样p2和试样p7中，得不到耐电压和直流叠加特性的提高效果。另一方面，在满足60％≤a1/a2≤90％的试样p3～p6中，耐电压和直流叠加特性比基准试样提高。根据该结果可知，在将磁性粉的面积比率a1/a2设为
60％以上且90％以下的范围内的基础上，通过将l1av/dav、l2av及σ设定为规定的范围，能够兼顾耐电压和直流叠加特性而提高。
[0187]
(实验5)
[0188]
在实验5中，变更主粉中含有的大颗粒的圆度进行实验，制造了试样r1～试样r18所涉及的磁性体芯。在实验5的各试样中，通过适当调整基于气体雾化的粉末制作时的熔液温度、熔液喷射压力、气体压力、以及气体流量，控制大颗粒的圆度。将在磁性体芯的截面上测量出的各试样的平均圆度示于表18和表19。需要说明的是，如表18所示，在试样r1～试样r9中，在现有的条件a下实施混炼工序，如表19所示，在试样r10～试样r18中，在条件e(两个阶段混炼条件)下实施混炼工序。
[0189]
上述以外的实验条件与实验2相同，实施了磁性体芯的截面分析、耐电压特性的评价、以及直流叠加特性的评价。需要说明的是，在实验5中，也以条件a实施混炼工序，且以未添加改性剂的试样(实验1的条件a)为基准，评价耐电压特性及直流叠加特性。
[0190]
[表18]
[0191][0192]
[表19]
[0193][0194]
如表18所示，在((l1av/dav)
×
100)小于5的试样r1～试样r9中，即使调整大颗粒的平均圆度，也无法得到耐电压特性和直流叠加特性的提高效果。另一方面，如表19所示，在将l1av/dav、l2av及σ设定为规定的范围的试样r10～试样r18中，大颗粒的平均圆度越高，耐电压特性及直流叠加特性越进一步提高。由表19所示的结果可知，大颗粒的平均圆度优选为0.80以上，特别优选为0.95以上。
[0195]
(实验6)
[0196]
在实验6中，改变主粉与微粉的配合比进行实验，制造试样s1～试样s6所涉及的磁性体芯。在实验6的各试样中，以s1/s2为表20所示的值的方式设定混炼工序中的微粉用原
料粉和主粉用原料粉的添加量。需要说明的是，表20所示的s1/s2是通过磁性体芯的截面分析而测量的实测值。
[0197]
除了上述以外的实验条件与实验2同样地实施了磁性体芯的截面分析、耐电压特性的评价、以及直流叠加特性的评价。需要说明的是，在实验6中，也以条件a实施混炼工序，且以未添加改性剂的试样(实验1的条件a)为基准，评价耐电压特性及直流叠加特性。
[0198]
[表20]
[0199][0200]
如表20所示，在实验6中，试样s2～试样s5的评价结果特别良好。由该结果可知，小颗粒与大颗粒的面积比s1/s2优选为0.2以上且0.5以下。
[0201]
需要说明的是，还实施了变更了金属磁性粉10的组成系(小颗粒、大颗粒的组成)的实验。其结果，即使变更金属磁性粉10的组成系，也得到与上述实验1～实验6同样的倾向的评价结果。