一种电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法

本发明属于甲烷低温燃烧，具体涉及一种电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法。

背景技术：

1、甲烷已被广泛应用于发电厂、汽车、家用电热板、燃气热水器、燃气锅炉等领域，但其火焰燃烧不可避免地会产生co和nox等废气，同时未燃甲烷的温室效应比二氧化碳高近20倍。甲烷燃烧由于能有效地消除废气中的微量甲烷而引起了人们的广泛关注。因此，开发高性能催化剂以将甲烷氧化的起燃温度降低到200℃以下，并且还通过避免烧结和焦化来实现长期稳定性变得非常重要。近年来，新型催化剂的合理结构设计一直是研究者关注的焦点，但是甲烷燃烧起燃温度依旧高于300℃，t90(转化率为90％时的温度)为400-500℃，高温容易导致金属催化剂结焦失活，稳定性差，频繁再生催化剂增加了技术难度与应用成本，具有特殊结构的催化剂(例如核壳结构)虽然能保持性能稳定，但是在催化剂制备方面步骤繁琐，难以大批量制备，成本较高，且放大制备后结构不均匀。

技术实现思路

1、本部分的目的在于概述本发明的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例。

2、本发明提供一种电磁场辅助甲烷低温燃烧方法。该方法可以将甲烷t90燃烧温度(甲烷转化率为90％时的温度)从450℃降低为280℃，有效降低能耗，避免催化剂高温失活、频繁再生等一系列问题。并且具有较高的处理能力，有效保证了lng船(车)高喷吐量的情况下的甲烷完全燃烧，避免甲烷直接排放至大气中造成严重的环境污染。通过本发明可以利用船(车)尾气自身温度(250-300℃)进行完全燃烧，无需外部加热，具有广泛的应用前景。

3、其方法由以下步骤组成：甲烷燃烧催化剂(pdni/zsm-5)造粒后筛分成20-40目的颗粒，置于石英管中间部位形成催化剂床层，石英管内设有电极棒(接电源正极)，石英管外设有电极网(接电源负极)，通过调节交流电源功率产生不同强度的交变磁场。通过对不同浓度的甲烷可以通过调节功率大小，实现甲烷完全燃烧，避免直接排放至大气中。

4、甲烷燃烧反应是通过固定床反应器中进行的，通过质量流量计来控制气体的流速。

5、本发明公开了一种电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法：以pdni/zsm-5作为催化剂，通过施加交流电产生交变磁场辅助甲烷燃烧反应，其中，电源输出功率在4w以上，磁场驱动信号频率为15000～20000hz。

6、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：甲烷燃烧反应中甲烷空速为30000-100000ml/h/g。

7、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：将催化剂pdni/zsm-5加入到石英管内，石英管内设有电极棒，电极棒接电源正极，石英管外设有电极网，电极网接电源负极，电源施加交流电产生交变磁场，在催化剂和磁场作用下实现甲烷燃烧反应。

8、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：电源输出功率为4～5w。

9、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：甲烷起燃温度为150℃，最低完全燃烧温度为280℃。

10、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：所述催化剂pdni/zsm-5的制备方法为：将摩尔比na2o∶al2o3∶sio2∶h2o＝4∶1∶36∶460的硅铝酸盐凝胶加热结晶得到zsm-5晶种；加入钯盐、镍盐和zsm-5晶种加入到硅铝酸盐凝胶中，加热结晶，洗涤，干燥得到灰色粉末，将灰色粉末与氯化铵进行离子交换，干燥后在550℃下煅烧，得到催化剂pdni/zsm-5。

11、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：所述硅铝酸盐凝胶的制备方法为：将二氧化硅溶胶溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液a，将铝酸钠溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液b，将溶液a和溶液b混合得到硅铝酸盐凝胶。

12、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：所述zsm-5晶种的制备方法为：将二氧化硅溶胶溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液a，将铝酸钠溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液b，将溶液a和溶液b混合得到硅铝酸盐凝胶，加热搅拌，180～190℃下结晶48～72小时，将得到的晶体洗涤、干燥，得到zsm-5晶种。

13、作为本发明所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法的一种优选方案：将1.5ml的含有134mg硝酸钯、108mg氯化镍和60mgzsm-5晶种的水溶液依次加入到硅铝酸盐凝胶中，在180℃下结晶48小时得到晶体，洗涤，干燥得到灰色粉末，将灰色粉末与1m氯化铵水溶液在80℃下进行离子交换12h，干燥后在550℃下煅烧，得到催化剂pdni/zsm-5。

14、本发明的有益效果：本发明制备的一种电磁场辅助甲烷低温燃烧方法，有效降低了甲烷燃烧温度，实现利用尾气自身温度无需外部加热的甲烷完全燃烧，该催化剂稳定性强，60h内未发现明显失活，反应条件温和，避免了催化剂高温失活、再生等一系列问题，这些优势使其有望大规模生产并用于实际应用中。

技术特征：

1.一种电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：以pdni/zsm-5作为催化剂，通过施加交流电产生交变磁场辅助甲烷燃烧反应，其中，电源输出功率在4w以上，磁场驱动信号频率为15000～20000hz。

2.根据权利要求1所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：甲烷燃烧反应中甲烷空速为30000-100000ml/h/g。

3.根据权利要求1或2所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：将催化剂pdni/zsm-5加入到石英管内，石英管内设有电极棒，电极棒接电源正极，石英管外设有电极网，电极网接电源负极，电源施加交流电产生交变磁场，在催化剂和磁场作用下实现甲烷燃烧反应。

4.根据权利要求1或2所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：电源输出功率为4～5w。

5.根据权利要求1或2所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：甲烷起燃温度为150℃，最低完全燃烧温度为280℃。

6.根据权利要求1或2所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：所述催化剂pdni/zsm-5的制备方法为：将摩尔比na2o∶al2o3∶sio2∶h2o＝4∶1∶36∶460的硅铝酸盐凝胶加热结晶得到zsm-5晶种；加入钯盐、镍盐和zsm-5晶种加入到硅铝酸盐凝胶中，加热结晶，洗涤，干燥得到灰色粉末，将灰色粉末与氯化铵进行离子交换，干燥后在550℃下煅烧，得到催化剂pdni/zsm-5。

7.根据权利要求6所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：所述硅铝酸盐凝胶的制备方法为：将二氧化硅溶胶溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液a，将铝酸钠溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液b，将溶液a和溶液b混合得到硅铝酸盐凝胶。

8.根据权利要求6所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：所述zsm-5晶种的制备方法为：将二氧化硅溶胶溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液a，将铝酸钠溶解在氢氧化钠水溶液中得到溶液b，将溶液a和溶液b混合得到硅铝酸盐凝胶，加热搅拌，180～190℃下结晶48～72小时，将得到的晶体洗涤、干燥，得到zsm-5晶种。

9.根据权利要求6所述电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，其特征在于：将1.5ml的含有134mg硝酸钯、108mg氯化镍和60mgzsm-5晶种的水溶液依次加入到硅铝酸盐凝胶中，在180℃下结晶48小时得到晶体，洗涤，干燥得到灰色粉末，将灰色粉末与1m氯化铵水溶液在80℃下进行离子交换12h，干燥后在550℃下煅烧，得到催化剂pdni/zsm-5。

技术总结本发明公开了一种电磁场辅助分子筛催化剂实现甲烷低温燃烧的方法，以PdNi/ZSM‑5作为催化剂，通过施加交流电产生交变磁场辅助甲烷燃烧反应，有效降低了甲烷燃烧温度，实现利用尾气自身温度无需外部加热的甲烷完全燃烧，该催化剂稳定性强，60h内未发现明显失活，反应条件温和，避免了催化剂高温失活、再生等一系列问题，这些优势使其有望大规模生产并用于实际应用中。技术研发人员：张浩楠,吴文婷,吴明铂,王帅,张钦华,郭润泽受保护的技术使用者：中国石油大学（华东）技术研发日：技术公布日：2024/6/11