液体靶系统的制作方法

本发明涉及放射性同位素领域。更具体来说，本发明涉及用于生产放射性同位素的液体靶系统及其使用和对应的方法。

背景技术：

1、通常来说，为了生产放射性同位素，由于它们在现有技术系统中的高产率(对于固体靶而言，高密度的母体核素)，由此可以容易地实现放射性同位素。事实上，使用液体靶的缺点在于，在室温下，大部分的母体核素化合物在(通常用作液体溶剂的)水中具有有限的溶解度。例如，ra-226的盐在水中具有有限的溶解度(其可以用作基础化学品，为生产可衰败成为放射性同位素ac-225的放射性同位素ra-225提供母体核素)。举例来说，在20℃时，硝酸镭盐ra(no3)2的溶解度为13.9g每100g h2o。

2、然而，使用液体靶而不是固体靶的一个优点在于，在使得放射性同位素与靶分离的化学工艺中，需要更少(或者不需要)液体-固体和固体-液体的转变。这个化学工艺步骤通常具有大的(不受控)的放射性同位素损失风险和放射性废物的产生。对于液体靶，不需要此类转变，这对于此类靶而言是巨大优势。

3、除此之外，必须正确看待液体靶中的低浓度母体核素的潜在缺点。例如，考虑经由光核反应从ra-226生产ra-225。作为时间函数的ra-225的生产可能取决于电子束电流(ma)、电子能量(mev)、转变器设计和靶设计。此处，将转变器设计成用于使得高能电子停止下来并产生光核反应所需的高能轫致辐射光子。产生的高能光子越多以及直接位于光子束前面的ra-226越多，则形成的ra-225会越多。然而，假定电子-轫致辐射光子转变比约为50％，则仍有约一半的电子能量会沉积到转变器中。与之相关的小体积转变器中的非常高能量沉积会轻易地限制生产能力，因而降低了高能轫致辐射光子的产率。

4、对此一种解决方式是具有被冷却装置分隔开的多个转换器材料薄片，并且此外是在转换器的较大表面积上对电子束进行光栅化。然而，较大的表面积会不可避免地对生产速率造成负面影响。较大的转换器表面积的结果是ra应该要分布在存在高能伽马的整个表面区域上，而最高产率则是通过将ra尽可能靠近转换器放置来获得的。这可以被视为是任何类型固体靶的缺陷，因为当转换器的电流密度是限制因素(例如，0.125-0.25ma/cm2)以及需要增加表面-体积比时，可以实现的高密度(例如，3-5g/cc)无法得到最佳利用。

5、us2014/0362964 a1描述的同位素生产系统构造成用颗粒束辐射起始液体来产生放射性同位素以及将一部分的起始液体转变为蒸气。

6、因此，存在一些与固体靶相关的缺陷。然而，液体靶的效率和产率通常非常低，从而在现有技术中，关注点仍然是固体靶。因此，本领域仍然存在对于可以改善液体靶系统的效率和产率的装置和方法的需求。

技术实现思路

1、本发明的目标是提供良好的液体靶系统。本发明的另一个目标是提供良好的放射性同位素生产方法。

2、通过根据本发明的方法和设备完成了上述目标。

3、本发明实施方式的优点在于，放射性同位素的产率和生产可以与固体靶相当。本发明实施方式的另一个优点在于，获得一定量的放射性同位素所需的母体核素的量是有限的。本发明实施方式的另一个优点在于，提供的液体靶能够以低的放射性废物的产生来生产放射性同位素。

4、本发明实施方式的优点在于，液体靶系统可以连续且高效地冷却，从而防止了液体靶的过热。本发明实施方式的另一个优点在于，液体靶能够以稳态、连续且可靠的方式排出热量。

5、本发明实施方式的优点在于，液体靶可以具有大的总体积，从而由于例如氢气形成或未冷凝水所导致的损失预期所带来的不利影响可能是有限的。本发明实施方式的另一个优点在于，可以安全地运行液体靶系统。本发明实施方式的另一个优点在于，可以通过例如精确地追溯温度和/或压力来对液体靶的运行进行监测，这对于固体靶通常是困难的。

6、在第一个方面中，本发明涉及用于生产放射性同位素的液体靶系统。液体靶系统包括用于装纳液体和基础化学品的沸腾室，由此可以采用辐射生产放射性同位素。沸腾室包括辐射窗口，用于实现对液体和基础化学品进行辐射，导致液体蒸发成蒸气。液体靶系统构造成使得通过蒸发过程的热动力学来控制液体靶的过热。

7、在本发明实施方式参照辐射窗口的情况下，参照的是沸腾室的壁中这样的区域，该区域允许使得对基础化学品进行辐射由此可以生产得到放射性同位素所需的辐射进入沸腾室。所使用的辐射窗口的类型可以取决于辐射类型。例如，在使用伽马辐射的情况下，壁可以是对于辐射是任意方式透明的。在实施方式中，构造成使得通过蒸发过程的热动力学来控制液体靶的过热的液体靶系统可以包括：液体靶系统构造成使用液体的蒸发来防止所述过热，优选地控制液体靶的温度。液体靶的过热可能导致液体靶中基本上全部的液体发生蒸发，从而使得基础化学品被煮干。

8、本发明实施方式的优点在于，由于可以防止液体靶的过热，液体靶系统能够避免从化学品材料释放不可冷凝气体，能够避免化学品材料的烧结和/或能够避免形成不可溶的化学品材料。所述过热可能是作为沉积在液体靶中的大量辐射能力的结果而发生的。具体来说，所谓的成对生产反应对液体靶的加热具有贡献作用。在成对生产反应中，在存在高z核素(例如，母体核素ra-226)的情况下，高能光子转变成电子和具有剩余动能的正电子。随着带电颗粒(即，电子和正电子)的减缓(以及正电子的情况下发生退火)，它们会在液体靶的内部释放它们的动能，这转化为热量。

9、本发明实施方式的优点在于可以不需要通过泵控制的用于液体靶系统的冷却回路(其中，在冷却回路中泵送液体和基础化学品)。本发明实施方式的另一个优点在于可以避免需要与液体靶具有大接触面积的热交换器，从而可以限制所需的液体靶量。

10、本发明实施方式的优点在于，系统实现了运行过程中的正向浓缩(up-concentrate)。更具体来说，尽管由于在溶剂(例如，水)中的溶解度可能导致用于生产放射性同位素的基础化学品在起始温度时的液体中的初始浓度可能是有限的(并且在这个起始温度时的较高浓度会导致沉淀)，但是本发明实施方式的优点在于，会在液体靶的加热过程中增加浓度，符合基础化学品在溶剂(例如，水)中的溶解度增加。后者是通过溶剂的蒸发建立起来的，而基础化学品维持在受辐射区域中。

11、在实施方式中，蒸发掉的水可以被储存在系统中作为蒸汽或液体。

12、在实施方式中，液体靶系统还包括位置在沸腾室上面的冷凝区域，冷凝区域具有壁用于使得液体蒸气冷凝成液体冷凝物，其中，液体冷凝物可以系统地返回或提供至沸腾室。此类壁也可以被称为冷却表面。在实施方式中，液体靶系统构造成将液体冷凝物系统地返回至沸腾室，例如通过冷凝区域与沸腾室之间的直接流体连接，或者通过使得液体冷凝物从冷凝区域(例如，借助重力)滴落到沸腾室中。

13、因此，在实施方式中，所述至少一个冷凝收集区域可以放置在壁处使得蒸气冷凝并且可以提供滴落机制用于系统地将冷凝物返回到沸腾室。

14、在优选实施方式中，液体靶系统还包括至少一个冷凝物收集区域用于收集液体冷凝物，所述至少一个冷凝物收集区域位置在沸腾室外部(即，所述至少一个冷凝物收集区域与沸腾室彼此分开)，其中，所述至少一个冷凝物收集区域与沸腾室相互连接从而作为连通容器。在实施方式中，所述至少一个冷凝物收集区域和沸腾室构造成使得所述至少一个冷凝物收集区域中存在的液体冷凝物(即，液体)的体积与沸腾室中存在的液体的体积之比是至少0.5，优选至少1，更优选至少2。在实施方式中，所述至少一个冷凝物收集区域的水平横截面的面积与沸腾室的水平横截面的面积之比是至少0.5，优选至少1，更优选至少2。可以对系统的尺度进行选择从而获得因子2的正向浓缩。这些实施方式的优点在于，由于基础化学品可以在沸腾室中浓缩并且可以不存在于所述至少一个冷凝物收集区域中，在液体靶系统运作过程中，基础化学品可以在沸腾室中正向浓缩，达到比当存在于全部液体中(包括存在于所述至少一个冷凝物收集区域中的任何液体)的时候的基础化学品的初始浓度高了至少50％，优选至少100％，优选至少200％。

15、在实施方式中，沸腾室的体积是5ml至500ml。在实施方式中，所述至少一个冷凝物收集区域的总体积是5ml至500ml。

16、在实施方式中，所述的沸腾室与所述至少一个冷凝物收集区域之间的相互连接包括间隙或管道。在实施方式中，用于使得液体进入沸腾室的相互连接的入口位于靠近沸腾室的底部，例如在壁中或者在底部中。优选地，所述入口所处的沸腾室中的高度低于沸腾室高度的25％，优选低于沸腾室高度的10％，更优选基本处于沸腾室的底部。在实施方式中，垂直于所述相互连接中的标称流动方向的所述相互连接的横截面面积是沸腾室的纵向或水平横截面面积中的至少一个(例如，这两个)的至多10％，优选至多5％，更优选至多2％。

17、例如(实施方式不限于此)，下文对实例进行讨论。对于接受例如1200w的靶，50％的能量有效被利用将液体转变为蒸气，以及单开口为0.2cm2(对应圆形开口中约2.5mm的半径)，液体会以1.33cm/s的速度移动。开口越小，则速度会越大。通过相互连接使用小截面，避免了从辐射室朝向冷凝室的逆流。通过选择足够小的截面，液体在一个方向上以足够高的速度均匀流动。可以对相互连接的长度和/或直径进行设计以产生会产生液体水平差的压降。在一些实施方式中，设计成使得将冷凝物储存在辐射室辐射水平的上面。这确保了当进行辐射并由此使得顶部沸腾时，大部分的冷凝物会返回到辐射室。通过这种方式，避免了当溶液冷却时的化学品稀释和沉淀。

18、在替代例子中，入口的位置可以在系统的顶部并且经由滴落运作。

19、这些实施方式的优点在于，通过液体的沸腾和冷凝过程，确保了液体靶系统中的热量消散(并且由此防止了过热)。可以通过含有冷却流体(其不含有腐蚀性材料)的二级系统对冷凝区域进行冷却。在实施方式中，液体靶系统还包括冷却剂流体浴和/或冷却剂流体循环二级系统用于对冷凝区域进行冷却。在优选实施方式中，冷凝区域和所述至少一个冷凝物收集区域至少部分被冷却剂流体循环二级系统围绕。

20、本发明实施方式的优点在于，液体靶系统可以自动作为浓缩器，从而可以在辐射导致的加热过程(以及后续的液体蒸发)期间增加受辐射体积中的基础化学品的浓度。此外，由于基础化学品在液体中的溶解度通常随着温度增加，液体靶可以含有高浓度的基础化学品，而没有发生沉淀，实现了放射性同位素的高效生产。事实上，由于产生放射性同位素的基础化学品材料在室温时的溶解度较低，可以使得由于辐射所导致的加热过程期间的浓度增加是有利的，利用了基础化学品材料在较高温度下在液体中的更高溶解度的优势。

21、在实施方式中，系统还包括构造成对液体和基础化学品进行辐射的辐射束生成器。本文中，辐射束生成器通常位于沸腾室外部，并且构造成穿过辐射窗口对液体和基础化学品进行辐射。在实施方式中，辐射束生成器选自：电子束枪；伽马束枪；质子束枪；以及中子束枪。在包含电子束枪或质子束枪的实施方式中，辐射束生成器还可以包括转换器用于将带电颗粒束(即，电子束或质子束)转变成形成辐射束的高能轫致辐射光子。

22、在包含所述至少一个冷凝物收集区域的实施方式中，辐射束生成器可以构造成使得辐射束从位于沸腾室外部的辐射束生成器传播通过辐射窗口进入到沸腾室中，而没有穿过所述至少一个冷凝物收集区域。本发明实施方式的优点在于，所述至少一个冷凝物收集区域中的任何液体都没有发生沸腾(从而将所述至少一个冷凝物收集区域中的液体转变为蒸气)。这可能导致所述至少一个冷凝物收集区域中的基础化学品的正向浓缩，这可能导致沸腾室中的基础化学品的浓度下降。这些实施方式的另一个优点在于，可以不发生由于所述至少一个冷凝物收集区域中的液体冷凝物的吸收而使得辐射束衰减。

23、在实施方式中，液体靶系统包括加压单元，用于对系统进行加压来控制液体的鼓泡尺寸和沸腾温度。在这些实施方式中，系统还可以包括压力传感器来测量沸腾室或系统的压力。

24、在实施方式中，沸腾室、冷凝区域和所述至少一个冷凝物收集区域形成具有圆柱形设计的系统。本发明实施方式的优点在于，圆柱形设计中的焊接数量通常是有限的，这可以使得系统是耐压的。在实施方式中，沸腾室包括入口和出口，用于产生惰性气体(例如，氩气、氦气或氮气，优选氦气)流动通过沸腾室。以与惰性气体的流速相同的离开液体靶系统的非冷凝水(湿度)的损失可以通过在添加到靶系统之前将惰性气体暴露于水(湿度)来补偿。通过这种方式，可以保持水的质量平衡恒定(例外是离开系统的氢气)。

25、这些实施方式的优点在于可以实现良好的压力控制。另一个优点在于，可以将惰性气体流用于去除沸腾室外的沸腾室中形成的任何气态材料，用于收集所述气态材料(例如，当母体核素包含ra-226时，为rn)。在实施方式中，沸腾室包括入口用于引入和/或从沸腾室去除液体靶(即，液体和基础化学品)。

26、在实施方式中，基础化学品包括包含用于当暴露于辐射时形成放射性同位素的放射性核素的盐，或者由其构成。所述放射性核素通常是阳离子，以及盐还包含阴离子。在实施方式中，液体是水或者重水，以及基础化学品是对于水具有正焓的盐。在实施方式中，基础化学品是ra(no3)2、racl2和ba(no3)2中的任意或组合。要了解的是，尽管在本发明实施方式中通常参照生产ac-225，但是实施方式不限于此并且也考虑用于生产其他同位素的液体靶系统。本发明实施方式的优点在于这些盐在水中具有足够的溶解度。在实施方式中，盐包括以下一种：ca盐，其可以用于sc-47生产；zn盐，其可以用于cu-67生产；ba盐，其可以用于cs-131生产；以及dy盐，其可以用于tb-155生产。在实施方式中，液体靶系统适用于生产sc-47、cu-67、cs-131、tb-155、ra-225或ac-225，优选ac-225。

27、第一个方面的任何实施方式的任何特征可以独立地对应描述用于本发明任何其他方面的任何实施方式。

28、在第二个方面中，本发明涉及用于生产放射性同位素的方法。方法包括对包含液体和基础化学品的液体靶(由此可以采用辐射生产放射性同位素)进行辐射，导致液体蒸发成蒸气。此处，使用所述蒸发过程的热动力学从而控制液体靶的过热。

29、在实施方式中，可以采用根据本发明第一个方面的实施方式的液体靶系统来执行该方法。

30、在实施方式中，方法在所述辐射之后包括从液体靶收集放射性同位素的步骤。

31、在实施方式中，采用例如1.5kw的液体靶上的功率入射来进行所述辐射(例如，0.5kw至10kw的功率，例如，0.5kw至5kw，例如，0.5kw至3kw)。在受辐射中，以真空至60巴(例如，0.5巴至10巴)的压力进行辐射步骤。要注意的是，原理上来说，也可以使用更高的压力。

32、在优选实施方式中，至少在部分的所述辐射期间，液体靶所具有的基础化学品的浓度(例如，在辐射位置处)高于基础化学品在25℃温度和1atm压力时的液体中的溶解度(即，在发生沉淀之前的最大浓度)，优选高了至少20％，更优选高了至少50％，甚至更优选高了至少100％，更优选高了至少200％。通常来说，可以实现的最大浓度等于基础化学品的溶解度，因为任何进一步的基础化学品不会溶解在液体中，例如从液体发生沉淀。

33、第二个方面的任何实施方式的任何特征可以独立地对应描述用于本发明任何其他方面的任何实施方式。

34、在第三个方面中，本发明涉及使用根据第一个方面的实施方式的液体靶系统来生产放射性同位素。

35、第三个方面的任何实施方式的任何特征可以独立地对应描述用于本发明任何其他方面的任何实施方式。

36、在所附的独立权利要求和从属权利要求中列出了本发明的具体和优选的方面。可以将从属权利要求中的特征与独立权利要求中的特征以及其它从属权利要求中的特征进行适当组合，而并不仅限于权利要求书中明确所述的情况。

37、虽然本领域中一直存在对装置的改进、改变和发展，但认为本发明的概念代表了充分新和新颖的改进，包括改变现有实践，导致提供具有该性质的更有效、稳定和可靠的器件。

38、通过以下详细描述，结合通过实施例说明本发明原理的附图，本发明的以上和其它特性、特征和优点将是显而易见的。提供的该描述仅用于示例，不对本发明的范围进行限制。下文引用的参考图是指附图。