一种AgC自支撑电极、制备方法及应用

本发明属于电化学还原二氧化碳，具体涉及一种ag/c自支撑电极、制备方法及应用。

背景技术：

1、由可再生电力驱动的电化学还原二氧化碳反应（eco2rr）为减少co2浓度提供了一种可持续的途径，可以在温和的温度和压力下将co2转化为燃料和化学品。一般情况下，eco2rr是在中性或碱性介质中进行，来有效抑制析氢反应（her）并促进co2活化。然而，在碱性和中性体系容易形成碳酸盐，这会导致催化寿命短和co2转化效率低。相比之下，在酸性电解质中进行的eco2rr可以通过在低ph条件下抑制碳酸盐的形成来有效应对上述挑战。然而，在酸性体系中，her通常是主要的还原反应，这导致co2催化活性较差。例如，在强酸中，在fe-n-c和au催化剂上eco2rr产物的法拉第效率（fe）几乎接近于零，但是这两种催化剂在接近中性和碱性介质中都是高效的eco2rr催化剂。因此，开发在宽ph范围内工作良好的催化剂不仅对于了解酸性、中性和碱性介质中的不同eco2rr机制非常重要，而且对于根据特定需求在不同的ph条件下使用也很重要。

2、碳基材料是一个良好的催化剂载体。碳基材料不仅可以保护ag纳米粒子免受聚集作用的影响，而且还可以在eco2rr过程增强电子转移。ag/c复合材料中的ag纳米粒子和碳载体的杂化结构主要是范德华力和共价键的作用。在杂化结构中，碳基材料可以保护ag纳米粒子不受团聚作用的影响；在eco2rr过程中，碳基材料可以促进ag电极上的电子转移。然而，碳基材料在eco2rr过程中易发生腐蚀和溶解，导致ag纳米粒子团聚，从而使反应活性和产物选择性降低。

3、通过对电催化剂表面和界面工程设计，可以在宽ph范围和高电流密度下增强eco2rr性能。例如，最近的研究表明，通过在金属纳米颗粒（mnps）表面涂覆一层离聚物或聚合物粘合剂来提高co2/h2o比率可以在酸性体系中有效抑制her并促进的eco2rr。然而，这种策略可能会降低电极的电导率并阻断催化剂的活性位点。此外，超小的mnps由于表面活性高，在电催化反应过程中容易聚集，导致催化剂在长期运行中快速失活。而且，在气体扩散电极（gde）制备过程中，这些粉状mnps通常在聚合物粘合剂（如聚四氟乙烯（ptfe））的帮助下涂覆在碳基气体扩散层（gdl）上。由于催化剂和gdl之间的额外界面电阻，gde上的电荷和质量传输将不可避免地受到影响。更重要的是，在高电流密度下，界面粘附性较弱，在逸出大量气体的地方电活性催化剂容易从gdl掉落。

技术实现思路

1、本发明的目的是为了克服现有技术存在的缺点和不足，而提供一种ag/c自支撑电极、制备方法及应用。

2、本发明所采取的技术方案如下：一种ag/c自支撑电极的制备方法，包括以下步骤：

3、（1）将硝酸银乙醇溶液涂在碳基气体扩散层上；

4、（2）在流动电解池中对该碳基气体扩散层进行原位电还原，使基底气体扩散层表面形成银纳米粒子，获得ag/c自支撑电极。

5、碳基gdl的构成包括碳基多孔电流导电载体，常见的如碳布、碳纸。

6、所述碳基气体扩散层中负载有疏水材料。常见的疏水材料，例如聚四氟乙烯（ptfe）、氟化乙烯丙烯共聚物（fep）、聚偏氟乙烯（pvdf）等。

7、如上所述的制备方法制备得到的ag/c自支撑电极。

8、如上所述的ag/c自支撑电极用于催化电化学还原二氧化碳的应用。

9、一种采用如上所述的ag/c自支撑电极作为电化学还原二氧化碳装置的工作电极。

10、本发明的有益效果如下：本发明提供一种无需粘合剂的自支撑电极，其制备过程简单，gdl微孔层中嵌入均匀分布的超小银纳米颗粒（skeleton ag-nps）。gdl中存在的碳球能够有效地避免ag nps的聚集，提高了电极的导电性。同时，独特的骨架结构使其具有较高的本征活性和电催化活性位点密度，具有较高的局部co2/h2o比例，有利于形成高活性和稳定的固-液-气三相界面，使其表现出优异的耐久性。

技术特征：

1.一种ag/c自支撑电极的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的ag/c自支撑电极的制备方法，其特征在于：所述碳基气体扩散层中负载有疏水材料。

3.如权利要求1或2所述的制备方法制备得到的ag/c自支撑电极。

4.如权利要求3所述的ag/c自支撑电极用于催化电化学还原二氧化碳的应用。

5.一种采用如权利要求3所述的ag/c自支撑电极作为工作电极的电化学还原二氧化碳装置。

6.一种采用如权利要求3所述的ag/c自支撑电极作为工作电极的电化学还原二氧化碳装置。

技术总结本发明属于电化学还原二氧化碳技术领域，具体涉及一种Ag/C自支撑电极、制备方法及应用。本发明提供一种无需粘合剂的自支撑电极，其制备过程简单，在基底气体扩散层（GDL）微孔层中嵌入均匀分布的超小银纳米颗粒（Skeleton Ag‑NPs）。GDL中存在的碳球能够有效地避免Ag NPs的聚集，提高了电极的导电性。同时，独特的骨架结构使得所制备电极具有较高的本征活性和电催化活性位点密度，具有较高的局部CO<subgt;2</subgt;/H<subgt;2</subgt;O比例，有利于形成高活性和稳定的固‑液‑气三相界面，使其具有优异的电催化耐久性。技术研发人员：王昕,王舜,吕晶晶,王正军,金辉乐,陈忠伟,陈亦皇,徐婷受保护的技术使用者：温州大学新材料与产业技术研究院技术研发日：技术公布日：2024/4/29