一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体及其制备方法

本发明涉及燃料电池材料，具体涉及一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体及其制备方法。

背景技术：

1、固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell，sofc)是一种把燃料所具有的化学能直接转化为电能的能量转换装置，具有能量转换率高、燃料适应性强以及环境友好等优点。

2、sofc对连接材料在高温下的导电性、物理和化学稳定性、热膨胀性能的要求很高。传统的不锈钢材料在sofc高温环境下长时间工作后，存在cr元素的挥发扩散而污染氧电极的风险，自身的氧化也会导致电阻率的增大，不利于sofc的电化学性能。

3、因此，研究者们致力于开发导电性能良好的陶瓷连接体材料，然而，目前常见的陶瓷连接体材料需要1500℃以上的高温才能够实现材料的致密化，在工程应用中煅烧温度的升高会产生很多能耗增加成本，如何实现陶瓷连接体材料的低温致密化，是亟需解决的问题之一。同时，目前常用的连接体的制备方法存在厚度难以直接控制，制得的连接体也存在致密性差，工作电压低，平整度差等问题。一种平整度高、结合紧密且致密均一、工作电压高、可以实现厚度可控和低温化致密烧结的固体氧化物燃料电池连接体亟待开发。

技术实现思路

1、为了解决上述技术问题，本发明的目的是提供一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体及其制备方法，以解决现有sofc连接体制备时煅烧温度高，平整度、致密性、工作电压低，厚度难以直接控制等问题。

2、本发明解决上述技术问题的技术方案如下：

3、一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，包括以下步骤：

4、(1)将陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇混合均匀，得到喷涂浆料；

5、(2)将步骤(1)所得喷涂浆料喷涂于基底材料表面并干燥，重复进行喷涂、干燥后，进行烧结处理，制得。

6、本发明的有益效果为：本发明以陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇为原料，进行喷涂浆料的制备，并通过喷涂的方式在扁管式固体氧化物燃料电池表面进行连接体的喷涂制备，通过调整浆料的配比和喷涂干燥叠加的方式，可以有效的实现连接体的厚度可控；同时，本发明制得的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体可以在较低温度下进行致密化，连接体结构能够与扁管式固体氧化物燃料电池实现共收缩，厚度均一，结构致密，无贯穿的气体孔道，保证了高气密性，在工业生产中可以大大降低损耗，节约成本。

7、进一步地，步骤(1)中陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇的质量体积比为8～12g：0.8～1.2g：0.3～0.7g：3～5g：0.8～1.2ml：0.5～1ml：50～200ml。

8、进一步地，陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇的质量体积比为10g：1g：0.5g：4g：1ml：0.7ml：140ml。

9、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明中添加聚乙二醇和三乙醇胺两种有机组分，通过与其中的增塑剂共同作用，有效提高制得喷涂浆料的塑性、流动性和附着性，从而有效提高制得连接体的自身强度和与基底之间结合强度以及致密性。

10、进一步地，陶瓷材料为la1-xsrxti1-ymnyo3，x＝0.1～0.4，y＝0.1～0.4，粉体粒径为200～500nm。

11、优选地，陶瓷材料为la0.6sr0.4ti0.6mn0.4o3。

12、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明以la1-xsrxti1-ymnyo3为陶瓷材料，即保障了连接体与基底材料之间高结合性能，又通过自身的高气密性，有效的隔绝了燃料气与空气之间接触，实现高导电性能。

13、进一步地，粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛、聚乙烯醇和丙烯酸树脂中任意一种；增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯或邻苯二甲酸二辛酯。

14、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明以苯二甲酸酯类物质作为增塑剂，即提高了浆料的可塑性，又与聚乙二醇和三乙醇胺共同作用，提高了浆料的塑性、流动性和附着性；添加聚乙烯醇缩丁醛作为粘结剂，与原料中其他有机成分相互作用，提高了干燥后连接体层的强度，提高了连接体与基底之间的结合强度。

15、进一步地，步骤(2)中基底材料为扁管式固体氧化物燃料电池。

16、进一步地，步骤(2)中干燥的温度为60～70℃，时间为1～5min。

17、优选地，干燥的温度为70℃，时间为3min。

18、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明以不超过70℃的较低温度进行干燥处理，即保障了连接体喷涂后的干燥效果和成型状况，又有效避免了高干燥温度导致的连接体表面乙醇急速挥发导致出现大量裂纹，表面凹凸不平，影响高温煅烧后致密度的现象。

19、进一步地，步骤(2)中喷涂、干燥的次数为5-10次。

20、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明通过多次喷涂、干燥的方式，可以通过这种叠加的方式对制得连接体的厚度实现高效可控。

21、进一步地，步骤(2)中烧结处理的温度为1300～1400℃，时间为3-7h。

22、优选地，步骤(2)中烧结处理的温度为1350℃，时间为5h。

23、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明通过1350℃的较低煅烧温度便可以实现连接体的高度致密化，在工业生产中可以大大降低损耗，节约成本。

24、一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体，采用上述的制备方法制得。

25、本发明具有以下有益效果：

26、本发明提供了一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，可通过调整浆料配比和喷涂干燥叠加的方式实现连接体的厚度可控，可以在1350℃实现低温烧结致密化，在工业生产中可以大大降低损耗，节约成本。制得的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体表面致密无裂纹，界面结合处紧密，连接体厚度均一，无贯穿的气体孔道，具备高气密性和高致密性，可以在实际工作中避免发生气体泄露的问题，于750℃放电测试下可以达到1.09v的高工作电压。

技术特征：

1.一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇的质量体积比为8～12g：0.8～1.2g：0.3～0.7g：3～5g：0.8～1.2ml：0.5～1ml：50～200ml。

3.根据权利要求2所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇的质量体积比为10g：1g：0.5g：4g：1ml：0.7ml：140ml。

4.根据权利要求1～3任一项所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，所述陶瓷材料为la1-xsrxti1-ymnyo3，x＝0.1～0.4，y＝0.1～0.4，粉体粒径为200～500nm。

5.根据权利要求1～3任一项所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，所述粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛、聚乙烯醇和丙烯酸树脂中任意一种；所述增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯或邻苯二甲酸二辛酯。

6.根据权利要求1所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中基底材料为扁管式固体氧化物燃料电池。

7.根据权利要求1所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中干燥的温度为60～70℃，时间为1～5min。

8.根据权利要求1所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池连接体的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中喷涂、干燥的次数为5-10次。

9.根据权利要求1所述的用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中烧结处理的温度为1300～1400℃，时间为3-7h。

10.一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体，其特征在于，采用权利要求1～9任一项所述的制备方法制得。

技术总结本发明公开了一种用于扁管式固体氧化物燃料电池的连接体及其制备方法，属于燃料电池材料技术领域。制备方法包括以下步骤：(1)将陶瓷材料、氧化镍、粘结剂、增塑剂、聚乙二醇、三乙醇胺和无水乙醇混合均匀，得到喷涂浆料；(2)将步骤(1)所得喷涂浆料喷涂于基底材料表面并干燥，重复进行喷涂、干燥后，进行烧结处理，制得。本发明可通过调整浆料配比和喷涂干燥叠加的方式实现连接体的厚度可控，可以在1350℃实现低温烧结致密化，在工业生产中可以大大降低损耗，节约成本，制得的连接体表面致密无裂纹，界面结合处紧密，连接体厚度均一，无贯穿的气体孔道，具备高气密性、高致密性、高工作电压等特点。技术研发人员：王振华,于晓丹,任戎征,孙克宁,乔金硕,孙旺受保护的技术使用者：北京理工大学技术研发日：技术公布日：2024/7/29