一种稀土硅酸盐闪烁材料及其制备方法与流程

本发明涉及无机闪烁材料领域，特别涉及一种稀土硅酸盐闪烁材料及其制备方法。

背景技术：

1、闪烁材料可用于α射线、γ射线、x射线等高能射线以及中子等高能粒子的探测，在核医学、高能物理、安全检查、石油测井等领域均有广泛应用。闪烁材料通常以单晶体的形式应用，在部分情况下也可以是陶瓷或其他形式。不同的应用领域对闪烁材料的性能要求不尽相同。但对大多数应用领域而言，都希望闪烁材料具有尽量高的光产额、尽量快的衰减时间、尽量高的能量分辨率以及尽量高的密度。对于正电子发射断层扫描仪(positronemission tomography，pet)之类的核医学成像装置而言，高密度、高光产额和快衰减对于其应用至关重要。

2、c.melcher等人于1989年公开的lu2sio5:ce(lso)晶体(us4958080)，具有很高的密度(～7.4g/cm3)、较高的光输出(～30000ph/mev)以及较快的衰减时间(～43ns)，综合性能非常适合pet成像的应用需求，因此逐步取代bgo晶体，发展成为当前pet用的主流闪烁晶体。lso晶体的主要缺点在于晶体熔点太高(约2200℃)，导致单晶生长困难。为改善这一问题，b.chai等于2000年公开了y掺杂的lso晶体，即lyso晶体(us6624420b1)。lyso晶体性能与lso相当，而熔点比lso低，更易于生长，且可以节省价格较昂贵的lu2o3原料的用量，因此比lso更具性价比优势。但lyso晶体由于y的掺杂，其衰减时间显著延长，密度也明显下降，这对于采用飞行时间(time-of-flight，tof)技术的新型pet而言，是不利的。

技术实现思路

1、本发明实施例的目的是提供一种稀土硅酸盐闪烁材料及其制备方法，采用zr、al与ca同时掺杂，利用多元素掺杂的协同作用，进一步提升稀土硅酸盐闪烁材料的性能，特别是改善其时间特性，从而获得综合性能更为优异的新材料。

2、为解决上述技术问题，本发明实施例的第一方面提供了一种稀土硅酸盐闪烁材料，所述闪烁材料的化学通式为(luarebzrcced)2camalnsi1-no5-t；

3、其中，re包括：y或gd，0.8≤a≤1，0≤b≤0.2，0.0001≤c≤0.001，0.0001≤d≤0.001，0.0001≤m≤0.001，0.001≤n≤0.01，0≤t≤0.005。

4、进一步地，所述re为y。

5、进一步地，所述闪烁材料的形态包括：通过提拉法获取的单晶体。

6、进一步地，所述闪烁材料包括：zr4+、al3+和ca2+。

7、相应地，本发明实施例的第二方面提供了一种稀土硅酸盐闪烁材料制备方法，用于上述任一所述的稀土硅酸盐闪烁材料，包括如下步骤：

8、将预设比例的原料放入混料机混合第一预设时长，得到混合原料；

9、将所述混合原料装入模具，在预设压力下压制第二预设时长，得到成型棒料；

10、将所述成型棒料置于马弗炉中，在第一预设温度下焙烧第三预设时长，得到多晶棒料；

11、将所述多晶棒料置于提拉炉中，在真空或惰性气氛下提拉生长得到单晶体；

12、将提拉生长所得单晶体等径部分取样置于马弗炉中在第二预设温度下进行退火第四预设时长，并在暗室中避光第五预设时长后，得到稀土硅酸盐闪烁材料。

13、进一步地，所述第一预设时长的数值范围为1h～10h；

14、所述预设压力的数值范围为100mpa～270mpa；

15、所述第二预设时长的数值范围为5min～30min；

16、所述第一预设温度的数值范围为1000℃～1600℃；

17、所述第三预设时长的数值范围为6h～24h；

18、所述第二预设温度的数值范围为1200℃～1600℃；

19、所述第四预设时长的数值范围为6h～24h；

20、所述第五预设时长的数值范围为10h～20h。

21、进一步地，所述提拉生长步骤中的提拉速度的数值范围为1.0mm/h～6.0mm/h，晶转速度的数值范围为0.1rpm～10.0rpm。

22、相应地，本发明实施例的第三方面提供了一种闪烁探测器，包括上述任一所述的稀土硅酸盐闪烁材料。

23、相应地，本发明实施例的第四方面提供了一种正电子发射断层扫描成像仪，包括上述所述闪烁探测器。

24、本发明实施例的上述技术方案具有如下有益的技术效果：

25、1.改进ca2+掺杂lso晶体的性能，解决现有掺杂方案中ca2+难以进入lso晶体晶格，对晶体时间特性的改善有限，同时会造成晶体生长时分凝严重，从而影响晶体成分和性能均匀性的问题；

26、2.采用zr4+、al3+元素与ca2+同时掺杂，利用多元素掺杂的协同作用，显著提升ca2+离子在晶体中的分凝系数，提高晶体中ca2+的掺入量，使晶体的闪烁性能特别是时间特性得到进一步的提升，从而更能满足tof-pet的应用需求；同时，ca2+分凝系数的提升，也可使晶体的成分与性能均匀性得到有效改善。

技术特征：

1.一种稀土硅酸盐闪烁材料，其特征在于，所述闪烁材料的化学通式为(luarebzrcced)2camalnsi1-no5-t；

2.根据权利要求1所述的稀土硅酸盐闪烁材料，其特征在于，

3.根据权利要求1所述的稀土硅酸盐闪烁材料，其特征在于，

4.根据权利要求1所述的稀土硅酸盐闪烁材料，其特征在于，

5.一种稀土硅酸盐闪烁材料制备方法，其特征在于，用于制备如权利要求1-4任一所述的稀土硅酸盐闪烁材料，包括如下步骤：

6.根据权利要求5所述的稀土硅酸盐闪烁材料制备方法，其特征在于，

7.根据权利要求5所述的稀土硅酸盐闪烁材料制备方法，其特征在于，

8.一种闪烁探测器，其特征在于，包括如权利要求1-4任一所述的稀土硅酸盐闪烁材料。

9.一种正电子发射断层扫描成像仪，其特征在于，包括如权利要求8所述的闪烁探测器。

技术总结本发明公开了一种稀土硅酸盐闪烁材料及其制备方法，所述闪烁材料的化学通式为(Lu<subgt;a</subgt;RE<subgt;b</subgt;Zr<subgt;c</subgt;Ce<subgt;d</subgt;)<subgt;2</subgt;Ca<subgt;m</subgt;Al<subgt;n</subgt;Si<subgt;1‑n</subgt;O<subgt;5‑t</subgt;；其中，RE包括：Y或Gd，0.8≤a≤1，0≤b≤0.2，0.0001≤c≤0.001，0.0001≤d≤0.001，0.0001≤m≤0.001，0.001≤n≤0.01，0≤t≤0.005。采用Zr、Al与Ca同时掺杂，利用多元素掺杂的协同作用，进一步提升稀土硅酸盐闪烁材料的性能，特别是改善其时间特性，从而获得综合性能更为优异的新材料。技术研发人员：余金秋,张天鹏,蒋周青,王承二,方文奇受保护的技术使用者：有研稀土新材料股份有限公司技术研发日：技术公布日：2024/5/12