高堆积密度石墨烯/Ag-TCNQ材料、制备方法及应用
- 国知局
- 2024-07-27 11:18:18
本发明涉及一种高堆积密度-石墨烯/ag-tcnq材料,属于复合材料制备。
背景技术:
1、过氧化氢 (h2o2)是一种有价值的化学物质,广泛应用于合成、有机污染物降解、半导体工业和采矿工业。目前,合成过氧化氢的方法主要有四种,即蒽醌法、直接用h2和o2进行热催化或光催化合成和双电子电催化氧还原反应(2e-orr)。其中,蒽醌法需要多个反应/萃取步骤,大量的pt/ni催化剂和苛刻的反应条件。直接热催化和光催化合成存在活性低、过氧化氢生产力不足和火灾隐患。相比之下,2e-orr具有操作简单、反应条件温和的优点。
2、近年来,许多碳基催化剂都表现出了与贵金属基催化剂相当的电化学2e-orr活性。碳基催化剂的2e-orr性能可以通过形态 (例如纳米管和纳米片)、孔结构(例如微孔、中孔、大孔)、杂原子(例如b、n、s等)掺杂或改性、引入少量金属原子(例如fe、co、ni、ag等)、亲水性以及调节电解质的ph值来调节。过渡金属基四氰基二甲烷(tm-tcnq)是一种新兴的电催化sacs。理论计算结果表明,tcnq可以提高各种过渡金属(tm=fe、co、ni、mn)的正电荷密度或自旋密度,有利于o2的吸附和活化。界面tcnq增强了银纳米颗粒和玻璃碳电极(gce)之间的电子传递,有利于二电子氧还原反应的进行。
3、根据文献报道的由ag-tcnq纳米点/还原氧化石墨烯(rgo)水凝胶组成的混合电催化剂,用于双电子氧还原反应电化学合成过氧化氢。电催化剂具有的生产率为0.78mg h-1,fe为71.2%;该催化剂存在不能直接作为电极材料和fe效率较低的问题,通过调控石墨烯/ag-tcnq复合材料的堆积密度获得一种直接可被作为电极和具有高效的二电子氧还原选择性的材料。
技术实现思路
1、本发明的目的在于提供一种高堆积密度的石墨烯/ag-tcnq复合材料及其制备方法,该材料具有高效的二电子氧还原选择性,能够进行高效的电化学合成过氧化氢。
2、实现本发明目的的技术解决方案为:
3、一种高堆积密度石墨烯/ag-tcnq量子点复合材料,以二维石墨烯水凝胶膜为载体,零维ag-tcnq量子点负载在所述载体上。
4、上述高堆积密度石墨烯/ag-tcnq量子点复合材料的制备方法,包括以下步骤:
5、步骤一,将氧化石墨烯溶液还原后,再抽滤得到二维的石墨烯水凝胶膜;
6、步骤二,将步骤一所得水凝胶膜放入水和n-甲基吡咯烷酮 (nmp)混合溶液中浸泡一段时间,再去除溶剂,得到高堆积密度的石墨烯薄膜;
7、步骤三,将步骤二所得石墨烯薄膜放入硝酸银溶液中浸泡一段时间;
8、步骤四,转入含有有机配体7,7,8,8-四氰基对苯二醌二甲烷(tcnq)的乙腈溶液中,静置一段时间,用乙腈清洗表面,获得所述的复合材料。
9、较佳的,步骤一中,氧化石墨烯溶液的浓度为0.2mg/ml。
10、较佳的,步骤二中,水和n-甲基吡咯烷酮体积比例为85:15;静置12h以上。
11、较佳的,步骤三中,将石墨烯薄膜置于硝酸银溶液中浸泡8 h以上。
12、较佳的,步骤四中,静置6 h以上。
13、与现有技术相比,本发明有以下显著优点:
14、1)制备方法简单,具有大规模应用前景;2)小的体积使得材料具有小巧,便捷的特点。3)压缩后的石墨烯材料与原本的材料进行氧还原反应对比,发现压缩后的石墨烯材料更趋向于选择二电子反应。
技术特征:1.一种高堆积密度石墨烯/ag-tcnq量子点复合材料,其特征在于,以二维石墨烯水凝胶膜为载体,零维ag-tcnq量子点负载在所述载体上。
2.一种高堆积密度石墨烯/ag-tcnq量子点复合材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
3.如权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤一中,氧化石墨烯溶液的浓度为0.2mg/ml。
4.如权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤二中,水和n-甲基吡咯烷酮体积比例为85:15;静置12h以上。
5.如权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤三中,将石墨烯薄膜置于硝酸银溶液中浸泡8 h以上。
6.如权利要求2所述的方法,其特征在于,步骤四中,静置6 h以上。
7.如权利要求1所述的高堆积密度石墨烯/ag-tcnq量子点复合材料作为氧还原电催化反应的阴极材料生产双氧水的应用。
技术总结本发明公开了一种高堆积密度的石墨烯/Ag‑TCNQ复合材料、制备方法及应用,以二维石墨烯水凝胶膜为载体,零维Ag‑TCNQ量子点负载在所述载体上,其步骤为:将还原的石墨烯抽滤成膜;将膜放入水和N‑甲基吡咯烷酮混合溶液中进行交换;将上述材料放入硝酸银溶液中静置一段时间,然后清水浸泡保存;再将材料加入含有有机配体7,7,8,8‑四氰基对苯二醌二甲烷的乙腈溶液,继续静置一段时间,用乙腈清洗表面,得到所述的复合材料。该材料展现了良好的电催化氧还原性能,通过调控复合材料的压缩程度可以调控在电化学反应过程中的电子转移数,在能源、催化等领域有展现了广泛的应用前景。技术研发人员:陈胜,伍文强,李明,谢思聪,蒋丽丽,黄齐受保护的技术使用者:南京理工大学技术研发日:技术公布日:2024/5/10本文地址:https://www.jishuxx.com/zhuanli/20240726/118140.html
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