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PdS2/PVEIB/PPy/GO纳米材料及其在电催化氮氧化中的应用

  • 国知局
  • 2024-07-27 11:32:50

本发明属于新能源及电化学催化领域,具体涉及pds2/pveib/ppy/go纳米材料及其在电催化氮氧化中的应用。

背景技术:

1、近年来,贵金属二硫化物的功能化和协同特性因其多种催化应用而受到广泛关注。钯(pd)作为一种贵金属,在铃木反应和赫克反应等反应中具有形成碳-碳键的独特性质。除了钯基复合物之外,钯纳米颗粒在燃料电池、储氢、氢气和非酶葡萄糖等气体传感器(包括催化)方面也引起了广泛关注。pds2具有较高的n2活化能力,利用s2-在高氧化电位下逐渐转化为so42-的特点,进一步促进氮的吸附并降低反应能垒,保证n2分子的极化和激活;以有利于电荷传输的离子液体功能化聚吡咯/氧化石墨烯作为载体,促进催化中心的良好分散,通过多元协同效应实现高效nor电催化剂的成功制备。

2、硝酸(盐)作为一种重要的工业产品广泛应用于生产化肥、炸药、药品、染料和乳化剂。尽管大气中的氮气含量超过78%,但由于n2分子具有稳定的三键和较大的能隙,因而固氮仍然十分困难。目前,从氮气中生产硝酸盐的商业化主要是通过哈伯博施工艺和奥斯特瓦尔德工艺,但两者都涉及高温高压,能耗极高。此外,大型化工厂及其集中的hno3和nh3源在运输过程中造成了化石燃料的严重浪费。目前,人们希望通过电催化氧化的方式将空气中的n2氧化为hno3,所以在温和条件下寻找低能耗和绿色可持续的替代技术来实现高效、环保地合成硝酸(盐)是十分必要的。钯的结构稳定并且其oer析氧反应活性适中,钯基化合物已成为电催化氮氧化领域的研究热点,其有望成为高效的nor电催化剂候选物。因此开发一种电化学氮还原的修饰电极对资源节约具有重要意义。

技术实现思路

1、本发明的目的之一是提供一种价格低廉,催化性能高的pds2/pveib/ppy/go纳米材料。

2、本发明的目的之二是提供一种用pds2/pveib/ppy/go纳米材料制备nor电催化修饰电极用于电催化氮氧化。

3、本发明为实现上述目的,所采用的技术方案如下:pds2/pveib/ppy/go纳米材料,制备方法包括如下步骤:

4、1)在超声辐射的条件下,将吡咯(py)原位化学聚合于hummers法制备的go纳米片上,得聚吡咯/氧化石墨烯纳米片(ppy/go纳米片);

5、2)于n,n-二甲基甲酰胺中加入ppy/go纳米片,超声分散,再加入氯丙烯和koh,超声分散后,转移到60℃油浴中,搅拌反应24h,离心,洗涤,真空干燥,得ppy/go-ch2-ch=ch2纳米片;

6、3)于无水乙醇中加入ppy/go-ch2-ch=ch2纳米片,超声分散,然后加入1-乙烯基-3-乙基咪唑溴盐(veib)和引发剂,转入80℃油浴中,回流反应5h,反应结束后,离心,洗涤,真空干燥,得聚1-乙烯基-3-乙基咪唑溴盐/聚吡咯/氧化石墨烯纳米片(pveib/ppy/go纳米片);

7、4)将pveib/ppy/go纳米片分散于水中,然后依次加入k2pdcl6和硫代乙酰胺(taa),搅拌均匀,所得反应体系进行水热反应,所得产物依次用蒸馏水和无水乙醇进行洗涤,离心,真空干燥,得pds2/pveib/ppy/go纳米材料。

8、进一步的,上述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料,步骤3)中,所述引发剂是偶氮二异丁腈(aibn)。

9、进一步的,上述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料,步骤4)中,按质量比,k2pdcl6:pveib/ppy/go=1:1。

10、进一步的,上述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料,步骤4)中,所述水热反应为:将所得反应体系置于聚四氟乙烯内胆的特氟龙反应釜中于200℃水热反应24h。

11、一种基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极,是以碳布为基底,将上述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料附着在碳布上制成的pds2/pveib/ppy/go修饰电极。

12、一种基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极的制备方法,制备方法包括如下步骤:

13、1)将pds2/pveib/ppy/go纳米材料,超声分散于无水乙醇和nafion的混合溶液中,得分散均匀的复合修饰剂;

14、2)将分散均匀的复合修饰剂滴涂于干净的碳布表面,室温下晾干,得pds2/pveib/ppy/go修饰电极。

15、进一步的,上述的制备方法,按体积比,无水乙醇:nafion溶液=46:4。

16、本发明提供的基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极在电催化氮氧化合成硝酸(盐)中的应用。

17、进一步的,方法如下:将基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极作为工作电极,hg/hgo电极为参比电极,铂片电极为辅助电极,组成三电极系统,在0.1m氢氧化钾溶液中实现对氮气的电催化氧化。

18、本发明与现有技术相比,具有如下显著优点:

19、1、本发明制备的基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极,由于pds2的存在,使得n2能够在纳米片表面的二硫化钯的参与下氧化产生no3-,实现了常温常压下的氮气氧化,减少能源消耗和环境污染。

20、2、本发明制备的基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极,表现出了较强的电化学性能、较好的稳定性、较好的线性等优点。

21、3、本发明制备的基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极,使得电催化氮氧化合成硝酸(盐)得以实现,为实际应用电催化固氮提供了新的思路和方法。

22、4、本发明中,以离子液体功能化的聚吡咯/氧化石墨烯作为载体,能够加速电荷的传输并防止催化活性中心的聚集,暴露更多的活性位点,达到复合催化剂nor性能提高的目的。

23、5、本发明制备的修饰电极,稳定性好、操作简单、反应速度快。

技术特征:

1.pds2/pveib/ppy/go纳米材料,其特征在于,所述pds2/pveib/ppy/go纳米材料,制备方法包括如下步骤:

2.根据权利要求1所述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料,其特征在于,步骤3)中,所述引发剂是偶氮二异丁腈。

3.根据权利要求1所述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料,其特征在于,步骤4)中,按质量比,k2pdcl6:pveib/ppy/go=1:1。

4.根据权利要求1所述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料,其特征在于,步骤4)中,所述水热反应为:将所得反应体系置于聚四氟乙烯内胆的特氟龙反应釜中于200℃水热反应24h。

5.一种基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极,其特征在于,是以碳布为基底,将权利要求1-4任意一项所述的pds2/pveib/ppy/go纳米材料附着在碳布上制成的pds2/pveib/ppy/go修饰电极。

6.一种基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极的制备方法,其特征在于,制备方法包括如下步骤:

7.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,按体积比,无水乙醇:nafion溶液=46:4。

8.权利要求5所述的基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极在电催化氮氧化合成硝酸盐中的应用。

9.根据权利要求8所述的应用,其特征在于,方法如下:将权利要求5所述的基于pds2/pveib/ppy/go纳米材料的nor电催化修饰电极作为工作电极,hg/hgo电极为参比电极,铂片电极为辅助电极,组成三电极系统,在0.1m氢氧化钾溶液中实现对氮气的电催化氧化。

技术总结本发明涉及PdS<subgt;2</subgt;/PVEIB/PPy/GO纳米材料及其在电催化氮氧化中的应用。包括将二硫化钯负载于聚1‑乙烯基‑3‑乙基咪唑溴盐/聚吡咯/氧化石墨烯上,制备PdS<subgt;2</subgt;//PVEIB/PPy/GO。将PdS<subgt;2</subgt;//PVEIB/PPy/GO负载在碳布上制备PdS<subgt;2</subgt;/PVEIB/PPy/GO修饰电极。在中性条件下,以PdS<subgt;2</subgt;作为活性中心,聚吡咯/氧化石墨烯作为载体,离子液体作为连接剂与结构诱导剂,可以平衡NOR与OER以达到最优的NO<subgt;3</subgt;<supgt;—</supgt;产率及法拉第效率,为常温常压下NOR电催化剂的研究和设计提供了一种新的思路和方法。技术研发人员:茆卉,王子怡,马升可,马天翼受保护的技术使用者:辽宁大学技术研发日:技术公布日:2024/5/19

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