一种用于LTCC的微晶玻璃储能陶瓷材料及其制备方法与流程

本发明涉及电子信息陶瓷，具体涉及一种用于ltcc的微晶玻璃储能陶瓷材料及其制备方法。

背景技术：

1、电介质电容器具有高功率密度和超快充放电等显著特征，在受控核聚变、高功率激光、电磁轨道炮和相控阵雷达等脉冲功率领域得到了广泛的应用。随着电子设备微型化趋势的不断发展，人们迫切的需要具有高储能密度的介电材料来制造储能电容器。

2、传统的陶瓷材料尽管用途广泛，但由于内部孔隙缺陷，其击穿强度受到限制。有机聚合物材料虽然具有某些优点，但介电常数较低，温度稳定性较差。相比之下，玻璃陶瓷是一种复合材料，其特点是玻璃相和陶瓷相共存。这种组成是通过熔化和高温结晶过程实现的，在玻璃基质中析出致密的陶瓷相。这种特意的结构设计旨在提高击穿强度，同时保持特定的介电常数。因此，被定位为电容器介电材料的玻璃陶瓷在脉冲功率领域大有可为。通过精心加工实现玻璃和陶瓷成分的组合，不仅能增强材料的击穿强度，还能确保其满足必要的介电常数。这种双重增强功能使玻璃陶瓷成为推动脉冲功率应用发展的理想选择。

3、目前，主要的介电玻璃陶瓷主要分为钛酸玻璃陶瓷和铌酸玻璃陶瓷。钛酸玻璃陶瓷由于容易出现枝晶沉淀，枝晶的存在会导致玻璃陶瓷内部晶体相分布和玻璃基质的不均匀性，导致玻璃陶瓷的击穿强度降低。相比之下，铌酸玻璃陶瓷表现出了更加致密的微观结构和良好的介电性能，但铌酸玻璃陶瓷仍存在温度稳定性差等问题。因此，发明一种介电常数稳定、热稳定性好、储能密度高的微晶玻璃储能材料具有十分重要的意义。

技术实现思路

1、为了解决上述技术问题，本发明的目的是提供一种用于ltcc的微晶玻璃储能陶瓷材料及其制备方法，以解决现有介电玻璃陶瓷击穿强度低、热稳定性差和储能密度低的问题。

2、本发明解决上述技术问题的技术方案如下：

3、一种用于ltcc的微晶玻璃储能陶瓷材料，包括以下重量百分数的原料：

4、2-5％的碱土金属氧化物、30-40％的sro、20-40％的sio2、5-10％的na2o和20-30％的nb2o5。

5、本发明的有益效果为：本发明以碱土金属氧化物、sro、na2o、nb2o5和sio2为原料制备微晶玻璃储能陶瓷材料，通过产生主晶相srnb2o6等晶相结构，有效提升了微晶玻璃储能陶瓷材料的储能密度、介电常数、击穿强度和温度稳定性，解决现有微晶玻璃体系中ltcc陶瓷材料介电常数较低、温度稳定性较差等问题。

6、进一步地，包括以下重量百分数的原料：

7、3％的碱土金属氧化物、33％的sro、34％的sio2、8％的na2o和22％的nb2o5。

8、进一步地，碱土金属氧化物包括mgo和cao中的至少一种。

9、上述的用于ltcc的微晶玻璃储能陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：

10、(1)将碱土金属氧化物、sro、sio2、na2o和nb2o5混合后进行球磨，烘干得到混合粉体；

11、(2)将步骤(1)所得混合粉体进行熔制，然后进行铸模，退火处理，最后经退火结晶处理，制得。

12、本发明的有益效果为：本发明将传统的熔制法和浇筑成型工艺相结合，并在退火处理后进一步进行了退火结晶处理，成功制备得到了具有高介电常数、高击穿强度、高储能密度的微晶玻璃。制备工艺简单、稳定性好且成本低，适合批量化生产，具有工业意义。

13、进一步地，步骤(1)中原料混合于混料机中进行，转速为20-40r/min，时间为30-60min；混合后使用40-60目筛网进行过筛处理。

14、进一步地，步骤(1)中球磨的条件为：原料粉体、玛瑙球和去离子水的质量比为1：3-5：3-4，球磨的时间为16-28h。

15、优选地，步骤(1)中球磨的条件为：原料粉体、玛瑙球和去离子水的质量比为1：4：3.5，球磨的时间为20h。

16、进一步地，球磨采用滚动式球磨。

17、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明通过混合搅拌+滚动式球磨结合的方式进行粉体处理，保障了混合的均匀性和粉体粒径的一致性。

18、进一步地，步骤(1)中烘干的温度为98-110℃，时间为8-24h。

19、优选地，步骤(1)中烘干的温度为105℃，时间为15h。

20、进一步地，烘干后用40-60目筛网进行过筛，得到粒径小于2μm的粉体。

21、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明通过球磨前和烘干后的两次过筛处理，保障了制得粉料粒径的一致性，避免了大体积粉体影响后续加工处理。

22、进一步地，步骤(2)中熔制的条件为：先于100-150min升温至1000-1100℃，再于80-120min升温至1450-1650℃，保温2-4h。

23、优选地，步骤(2)中熔制的条件为：先于125min升温至1050℃，再于100min升温至1550℃，保温3h。

24、进一步地，步骤(2)中铸模的出料温度为550-650℃，铸模与退火处理之间的间隔时间小于等于3min。

25、优选地，步骤(2)中铸模的出料温度为600℃。

26、进一步地，步骤(2)中铸模的模具提前升温至550-650℃，升温速率为3-5℃/min。

27、进一步地，步骤(2)中退火处理的温度为550-650℃，退火处理速率为80-120℃/24h。

28、优选地，步骤(2)中退火处理的温度为600℃，退火处理的速率为100℃/24h。

29、进一步地，步骤(2)中退火处理的马弗炉提前升温至550-650℃，升温速率为2-6℃/min。

30、进一步地，退火处理后对得到的玻璃进行切割、研磨、抛光得到所需大小。

31、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明通过对粉体熔制、铸模和退火处理成功制得了表面光滑，结构致密的玻璃，便于后续进行退火结晶处理以制备微晶玻璃储能陶瓷材料。

32、进一步地，步骤(2)中退火结晶处理的温度为800-1200℃，退火结晶处理的时间为3-6h。

33、优选地，步骤(2)中退火结晶处理的温度为1100℃，退火结晶处理的时间为4.5h。

34、采用上述进一步技术方案的有益效果为：本发明通过对退火得到的玻璃进行退火结晶处理，研究了介电性能和晶相的相关性，发现随着退火结晶温度的升高会使得微晶玻璃的微观结构从致密结构转向大量缺陷结构，当退火结晶温度为1100℃时，制得的微晶玻璃具备最高的储能密度、较高的介电常数和击穿强度，相较于传统陶瓷具备明显的介电常数稳定和热稳定性好的特点。

35、本发明具有以下有益效果：

36、(1)本发明将传统的熔制法和浇筑成型相结合制备了具有高介电常数、高击穿强度、高储能密度的微晶玻璃，制备工艺简单、稳定性好且成本低，适合批量化生产，具有工业意义。

37、(2)本发明通过对退火处理得到的玻璃进行退火结晶处理制备微晶玻璃储能陶瓷材料，于1100℃的退火结晶温度制得了储能密度为2.87j/cm3，介电常数为280，击穿强度为481kv/cm。解决了现有微晶玻璃体系的ltcc陶瓷材料介电常数较低，温度稳定性较差等问题，可广泛应用于电子信息领域；相比传统的陶瓷具备更稳定的介电常数和更优的热稳定性，有望成为应用于脉冲功率系统中的电介质材料。