一种反射式激光照明用复合荧光陶瓷及其制备方法

本发明涉及荧光陶瓷，具体涉及一种反射式激光照明用复合荧光陶瓷及其制备方法。

背景技术：

1、荧光陶瓷是一种在高功率蓝光二极管光源激发下高转换效率、耐高温、抗热震优异和使用寿命长的光-光转换功能材料，可广泛应用于大功率照明和高流明显示等技术领域。激光作为激发源激发荧光陶瓷的光源设备具有亮度高、射程远、长寿命和体积小等诸多优点，可广泛适用于户外广场照明、体育赛事场馆、汽车大灯以及航空航海照明等领域。但是荧光陶瓷在高功率密度激光(>10w/mm2)的激发下，荧光陶瓷的激光照射区会聚集大量热量(主要来源是光转换过程的能量损失)，由于荧光陶瓷的导热系数约为12wm-1k-1，不足以迅速将热量散去，促使激光点处的陶瓷温度急剧升高，导致发光强度降低发光饱和等。

2、目前，为了达到更高的发光效率和发光质量，研究人员对荧光材料进行了特殊的结构设计。文献heat-conducting lsn:ce-in-glass film on aln substrate for high-brightness laser-driven white lighting.ceram int,48(24)2022报道了在高热导aln陶瓷基板涂覆luag:ce的pig玻璃膜，以此降低激光光斑的温度，提升荧光材料的饱和阈值。但是由于玻璃荧光粉的热传递能力较差，在高功率4.82w的功率激发下，最终发光效率仅为158lm/w。此外随着激光功率的升高，在荧光陶瓷的激光光斑处温度逐渐升高，但是由于荧光陶瓷的散热能力不足，进而会导致热猝灭的产生，甚至因为光斑处的温度过高导致陶瓷破碎。中国专利申请cn108527960a采用荧光陶瓷与蓝宝石进行复合，虽然也使用了高热导的蓝宝石作为基地材料，但是采用玻璃粉和环氧树脂作为中间的连接层，连接胶体低热导的影响了陶瓷的散热性能，并且陶瓷与蓝宝石之间的连接并不是十分紧密，这将进一步影响复合陶瓷的发光性能。

3、为解决激光照明中荧光陶瓷热导率低的问题可以引入第二相，用于提升陶瓷整体的热导率，但是在复相陶瓷中高热导的第二相，在基体内会以弥散相存在，导致其散热能力会受到极大衰减；其次激光照明中还存在激光光斑处热量累计的影响，虽然可以通过添加第二相，改善整体的散热能力，但是这种方法并不能改善光斑处的散热。

技术实现思路

1、本发明的目的之一是提供一种反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，易于实现工业化生产。

2、本发明的目的之二是提供上述制备方法制得的反射式激光照明用复合荧光陶瓷，该陶瓷作为发光材料具有热导率高、发光效率高、入射光表面温度低的优点。

3、为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

4、第一方面，本发明提供一种反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，包括如下步骤：

5、s1：分别制备yag粉体、yag:ce粉体和yag-al2o3粉体；

6、s2：采用干压成型技术压制yag/yag:ce/yag-al2o3复合陶瓷素坯，进行真空烧结和退火；

7、s3：采用激光雕刻在复合陶瓷表面yag处形成圆锥形结构阵列，最终复合荧光陶瓷厚度为4～5mm。

8、优选地，步骤s1中，yag:ce的ce掺杂浓度为0.05～0.3at％。

9、优选地，步骤s1中，yag-al2o3的第二相al2o3的质量占比为50％～80％。

10、优选地，步骤s2中，先压制yag-al2o3粉体，再压制yag:ce粉体，最后压制yag粉体；其中yag-al2o3粉体、yag:ce粉体、yag粉体三者质量比为2:2:1。

11、优选地，步骤s2中，烧结温度为1750℃～1770℃，保温时间10h；退火温度为1350～1450℃，保温时间10h。

12、优选地，步骤s3中，圆锥形结构的底部直径为0.5～0.7mm，高为0.3～0.5mm，圆锥角度为30°～60°。

13、第二方面，本发明提供由上述制备方法制得的反射式激光照明用复合荧光陶瓷，由自上而下的微结构yag透明陶瓷、yag:ce荧光陶瓷和yag-al2o3陶瓷三层结构复合而成；微结构yag透明陶瓷用于增加光子的平均传播路径，获得更大提取面积；yag:ce荧光陶瓷用于吸收激发光源蓝光，转化成黄光；yag-al2o3陶瓷用于反射蓝光和黄光。

14、与现有技术相比，本发明的有益效果是：

15、1、本发明制备的复合荧光陶瓷在波长为455nm蓝光ld芯片激发下，实现高亮白光发射，可承受激发功率密度为60w/mm2～75w/mm2，发光效率230～280lm/w。其常温下的热导率为20～27wm-1k-1。

16、2、本发明制备的复合荧光陶瓷由微结构yag透明陶瓷、yag:ce荧光陶瓷和yag-al2o3陶瓷组成，表面是微结构yag透明陶瓷，能够分散激光光斑的大小，增加光子的平均传播路径，获得更大提取面积，提升发光性能；并且yag:ce荧光陶瓷层产生的热量可以同时向微结构yag透明陶瓷层和yag-al2o3陶瓷层双向传递，进一步提升复合荧光陶瓷的散热性能。

17、3、本发明采用干压的方式制备复合荧光陶瓷素坯，可以有效控制素坯的精细结构而不发生裂纹、变形等缺陷，同时实现大批量生产，有利于该复合荧光陶瓷制备产业化。

18、4、本发明采用共烧方案将微结构yag透明陶瓷、yag:ce荧光陶瓷与yag-al2o3陶瓷紧密粘合在一起，并且由于三者均属于yag体系热膨胀系数相似可以一步烧结，并不会出现开裂的情况，高热导的yag-al2o3陶瓷提供更好的散热，从而提升复合陶瓷整体的热导率，使其能够应用于大功率照明器件。

技术特征：

1.一种反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

2.根据权利要求1所述的反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤s1中，yag:ce的ce掺杂浓度为0.05～0.3at％。

3.根据权利要求1所述的反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤s1中，yag-al2o3的第二相al2o3的质量占比为50％～80％。

4.根据权利要求1所述的反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤s2中，先压制yag-al2o3粉体，再压制yag:ce粉体，最后压制yag粉体；其中yag-al2o3粉体、yag:ce粉体、yag粉体三者质量比为2:2:1。

5.根据权利要求1所述的反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤s2中，烧结温度为1750℃～1770℃，保温时间10h；退火温度为1350～1450℃，保温时间10h。

6.根据权利要求1所述的反射式激光照明用复合荧光陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤s3中，圆锥形结构的底部直径为0.5～0.7mm，高为0.3～0.5mm，圆锥角度为30°～60°。

7.一种权利要求1-6任一制备方法制得的反射式激光照明用复合荧光陶瓷，其特征在于：所述复合荧光陶瓷由自上而下的微结构yag透明陶瓷(1)、yag:ce荧光陶瓷(2)和yag-al2o3陶瓷(3)三层结构复合而成；所述微结构yag透明陶瓷(1)用于增加光子的平均传播路径，获得更大提取面积；所述yag:ce荧光陶瓷(2)用于吸收激发光源蓝光，转化成黄光；所述yag-al2o3陶瓷(3)用于反射蓝光和黄光。

技术总结本发明公开了一种反射式激光照明用复合荧光陶瓷及其制备方法，该方法包括：S1：分别制备YAG粉体、YAG:Ce粉体和YAG‑Al<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;粉体；S2：采用干压成型压制YAG/YAG:Ce/YAG‑Al<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;复合陶瓷素坯，进行真空烧结和退火；S3：采用激光雕刻在复合陶瓷表面YAG处形成圆锥形结构阵列，最终复合荧光陶瓷厚度为4～5mm。本发明制备方法制得的反射式激光照明用复合荧光陶瓷作为发光材料具有热导率高、发光效率高、入射光表面温度低的优点。技术研发人员：张乐,王金华,桑鹏飞,刘炫初,刘子童,史超凡,康健,周春鸣,周天元,陈浩受保护的技术使用者：江苏师范大学技术研发日：技术公布日：2024/6/2