一种制备高比活度51Cr放射性核素的方法与流程

本发明属于放射性核素，具体涉及一种制备高比活度51cr放射性核素的方法。

背景技术：

1、随着核技术的快速发展，许多放射性核素被广泛地应用于疾病的诊疗中并发挥着重大作用。其中铬-51(51cr)是一种很有潜力的放射性核素，其通过分支衰变进行衰变，即90％的51cr通过电子捕获直接衰变到钒-51(51v)的基态，而10％的51cr通过电子捕获衰变到51v的激发态，并通过发射能量为320kev的伽马射线进一步衰变到基态。51cr可放射性标记红细胞和血小板，能用于确定患者的血容量以及诊断胃肠道出血等情况。

2、一般来说，51cr可以通过在核反应堆中的中子活化反应来生产，其活化反应为50cr(n,γ)51cr。然而，临床应用中所需的51cr放射性核素需具备比较高的比活度(≥1.85tbq/g)。为了生产具有如此高比活度的51cr，需要昂贵的富集50cr靶材、高中子通量和长时间辐照。这些严苛的制备条件导致仅有少数反应堆能生产医用高比活度51cr。此外，利用szilard-chalmers效应也可生产高比活度51cr放射性同位素。szilard-chalmers通过用中子激活特定原子，使其发射高能伽马射线，所得原子可以获得足够高的能量来破坏目标材料中的化学键，从而使其从初始化学结构中释放出来。通过将所产生的放射性核素与其原始化学结构分离，以生产具有高比活度的放射性核素。在过去的几十年里，通过szilard-chalmers法生产的51cr主要是基于k2cro4靶材的中子辐照来获得，即先将k2cro4靶材放置于反应堆中进行中子辐照，然后通过共沉淀地方法将靶材与产生的放射性核素分离开来。例如，ashutosh dash等先用反应堆中子活化k2cro4靶材，然后采用szilard-chalmers法对51cr进行分离，最终得到了比活度为5.5gbq/mg的51cr(vimalnath,k.v.,rajeswari,a.,chakraborty,s.,&dash,a.(2014).large scale production of 51cr for medicalapplication in a medium flux research reactor:a comparative investigation ofszilard-chalmers process and direct(n,γ)route.applied radiation andisotopes:including data,instrumentation and methods for use in agriculture,industry and medicine,91,104–108.)。但针对k2cro4靶材的沉淀分离过程需要额外的实验步骤，既耗时又可能导致杂质的引入。因此探索新的靶材及更加适合的分离方式对51cr放射性核素的制备具有非常重要的意义。

3、金属有机框架(mof)的新型材料是当下研究非常火热的材料，mof因其多样化的拓扑结构、高孔隙率和表面积而成为有吸引力的材料。然而，迄今为止，尚未发现mofs作为靶材料用于生产放射性核素的报道。mil-100(cr)是三价金属羧酸盐体系，具有高表面积和大孔隙，且其热稳定性、化学稳定性、机械稳定性和辐射稳定性高。

技术实现思路

1、本发明的目的在于提供一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，本发明选取mil-100(cr)为靶材，通过在反应堆中对其进行中子活化反应后进行固液分离处理，得到高比活度的51cr放射性核素。该铬基金属有机骨架材料mil-100(cr)制备简单，经过中子活化后，能够产生高比活度的51cr放射性核素，可在临床上用来确定患者的血容量以及诊断胃肠道出血等情况。

2、本发明具体采用以下技术方案：

3、本发明提供了一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，包括：

4、s1：制备mil-100(cr)：以六水氯化铬(crcl3·6h2o)与1,3,5-苯三甲酸(h3btc)为原料，通过水热法制备铬基金属有机骨架材料mil-100(cr)；

5、具体如下：将适量的六水氯化铬(crcl3·6h2o)与1,3,5-苯三甲酸(h3btc)研磨混合，随后将混合粉末转移到含水的聚四氟乙烯反应釜中，高温高压反应一定的时间，其中，六水氯化铬(crcl3·6h2o)与1,3,5-苯三甲酸(h3btc)的摩尔比为1:1～5:1，反应温度为180～250℃，反应时间为8～20小时。

6、s2：将铬基金属有机骨架材料mil-100(cr)置于反应堆中，使用中子对其进行辐照，活化铬元素，得到51cr；

7、具体如下：将铬基金属有机骨架材料置于反应堆中，辐照用设备的热中子通量和超热中子通量分别为3.11×1016n/(s·m2)和7.2×1014n/(s·m2)，辐照5～30小时。

8、s3：通过基于szilard-chalmers效应的固液萃取技术，将高比活度的51cr萃取出来。

9、s3具体为：将在反应堆中辐照后的样品置于塑料管中，加入一定的溶液作为萃取液，反应一定的时间，离心取上层溶液，得到高比活度的51cr。其中，萃取液选自乙二胺四乙酸二钠盐二水合物(edta)、盐酸(hcl)及硫酸(h2so4)中的任意一种。edta的浓度范围为1～500mm，ph为1～8；hcl为30％的浓盐酸；h2so4溶液的浓度范围为10％～30％。

10、本发明的有益效果为：

11、本发明首先通过简单稳定的工艺制备了一种铬基金属有机骨架材料mil-100(cr)，该材料经过在反应堆进行中子活化处理后，可通过简单的固液萃取技术得到高比活度的51cr。该铬基金属有机骨架材料可由廉价的化学药品制得，避免了一般51cr生产中所需的价格昂贵的50cr富集靶材；且中子活化过程相对简单，避免了一般50cr活化过程中所需的高中子通量和长时间辐照；最后利用szilard-chalmers效应来对51cr进行固液萃取，操作简单且避免引入其他杂质。所得的高比活度51cr可用来放射性标记红细胞和血小板，以确定患者的血容量以及诊断胃肠道出血等情况。

技术特征：

1.一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，s1中所述铬基金属有机骨架材料以六水氯化铬与1,3,5-苯三甲酸为原料，通过水热法制备而得。

3.根据权利要求1所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，s1具体为：将六水氯化铬与1,3,5-苯三甲酸研磨混合，然后将混合粉末转移到含有水的聚四氟乙烯反应釜中进行反应；六水氯化铬与1,3,5-苯三甲酸的摩尔比为1:1～5:1，反应温度为180～250℃，反应时间为8～20小时。

4.根据权利要求1所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，s2具体为：将铬基金属有机骨架材料置于反应堆中，辐照的热中子通量和超热中子通量分别为3.11×1016n/(s·m2)和7.2×1014n/(s·m2)。

5.根据权利要求4所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，辐照时间为5～30小时。

6.根据权利要求1所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，s3具体为：向在反应堆中辐照后的样品中加入萃取液进行反应，离心取上层溶液，得到高比活度的51cr。

7.根据权利要求6所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，s3中所述萃取液选自乙二胺四乙酸二钠盐二水合物溶液、盐酸溶液和硫酸溶液中的任意一种。

8.根据权利要求7所述的一种制备高比活度51cr放射性核素的方法，其特征在于，乙二胺四乙酸二钠盐二水合物溶液的浓度为1～500mm，ph为1～8；盐酸溶液为30％的浓盐酸；硫酸溶液的浓度为10％～30％。

技术总结本发明属于放射性核素技术领域，具体涉及一种制备高比活度<supgt;51</supgt;Cr放射性核素的方法。本发明首先以六水氯化铬(CrCl<subgt;3</subgt;·6H<subgt;2</subgt;O)与1,3,5‑苯三甲酸(H<subgt;3</subgt;BTC)为原料，通过水热法制备铬基金属有机骨架材料；然后将该铬基金属有机骨架材料放于反应堆中，使用中子对其进行辐照以活化其中的Cr原子；最后通过基于Szilard‑Chalmers效应的固液萃取技术，将高比活度的<supgt;51</supgt;Cr萃取出来。该铬基金属有机骨架材料制备简单，经过中子活化后，能够产生高比活度的<supgt;51</supgt;Cr放射性核素，可在临床上用来确定患者的血容量以及诊断胃肠道出血等情况。技术研发人员：刘欢欢,马超,王梅云,陈丽娟,高海燕,李晓晨,余璇,吴亚平,白岩,魏巍受保护的技术使用者：河南省人民医院技术研发日：技术公布日：2024/6/11