Fe掺杂SBA-15/Y2O3复合催化剂及其制备方法与应用

本发明属于复合催化剂及其制备与应用的，具体涉及fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂及其制备方法与应用。

背景技术：

1、随着工业化进程的加速，水体污染问题日益严峻，其中有机污染物的存在对生态环境和人类健康构成了严重威胁。在众多水污染处理技术中，光催化降解和电催化技术因其显著的工艺优势和实用价值，受到广泛关注。光催化技术作为一种绿色、高效的废水处理方法，因其能在温和条件下利用光能驱动化学反应，降解或矿化有机污染物，而受到广泛关注。然而，传统光催化剂如tio2等存在可见光响应差、光生电子-空穴对易复合等问题，限制了其在实际应用中的效率。电催化是指使电极、电解质界面上的电荷转移加速反应的一种催化作用。该技术具有避免二次污染且无需添加外部试剂的优势，能在常温常压的条件下进行反应。然而，电催化技术的效能高度依赖于电极材料的选择以及施加于电极上的过电位等因素，因此，电极材料的研究与改进仍需深入进行。

2、近年来，通过掺杂过渡金属和构建半导体复合结构来改善光催化剂的性能成为研究热点。比如专利cn106719817a公开了采用水热法制备了基于氧化钇的纳米复合材料氧化钇-三氧化二铁（y2o3-fe2o3），使得fe2o3粒子均匀分散在y2o3表面，在光催化反应过程中，y2o3-fe2o3纳米材料能够促进光生电子空穴对的分离，从而提高cr(ⅵ)的还原率，并在可见光照下具有较好的抗菌性能，但是其对可见光分离效率低。

3、再比如专利cn103230802a公开了一种可见光响应的复合光催化剂的制备方法及其除砷方法，主要采用溶胶凝胶法，使得活性成分钇和铬负载于磁性膨胀珍珠岩上，制得对砷有较好的催化效果的催化剂，并且易于回收。虽然增强了可见光的响应，但是对废水中有机污染物的降解效果差。

4、因此，开发一种绿色、稳定和高效的复合催化剂，对于推动光催化和电催化技术在废水处理领域的实际应用具有重要意义。

技术实现思路

1、本发明要解决的技术问题是克服现有技术存在的上述缺陷，提供fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂，在可见光下降解废水，处理效果好，本发明还提供其制备方法。

2、本发明所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的制备方法，包括以下步骤：首先将fe(no3)3•9h2o溶解于有机溶剂中，然后加入sba-15分子筛，搅拌，蒸发有机溶剂，研磨，升温煅烧，得到掺杂fe的sba-15，再将掺杂fe的sba-15溶于有机溶剂中，最后加入y(no3)3·6h2o，搅拌，蒸发有机溶剂，研磨，升温煅烧，得到fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂。

3、所述的有机溶剂为乙醇、甲醇、异丙醇、乙醚中的一种。

4、所述的fe(no3)3•9h2o与sba-15分子筛的质量比为（1:30）-（1:5）。

5、所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂中y2o3占fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的2wt%-10wt%。

6、所述的研磨均是至平均粒径100-500μm。

7、得到掺杂fe的sba-15之前的煅烧工艺为：以5℃/min-10℃/min升温至500-650℃煅烧3h-6h；得到fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂之前的煅烧工艺为：以5℃/min-10℃/min升温至500-650℃煅烧3h-8h。

8、所述的加入sba-15分子筛，搅拌30min-60min。

9、所述的加入y(no3)3·6h2o，搅拌1h-4h。

10、所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂是由所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的制备方法制得的。

11、所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的应用：将其用于制备成工作电极，利用电化学降解废水，或者将其加入废水中，在光催化下降解废水。

12、将所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂用于制备成工作电极，利用电化学降解废水，具体步骤为：将制备好的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂涂覆在氧化铟锡玻璃（ito：75×25×1.1mm，15-25ω，西格玛-奥尔德里奇加拿大公司）上制备出工作电极，在电化学分析仪上进行，使用标准的三电极电池，工作电极、甘汞参比电极和铂丝作为反电极，研究样品的电化学性质，采用5mv正弦波测量电化学阻抗，电解液为浓度为0.1mol/l的na2so4。

13、将所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂加入废水中，在光催化下降解废水，具体步骤为：将200ml浓度为20mg/l的甲苯作为目标污染物溶液，然后将制备好的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂50-300mg加入上述目标污染物溶液中，在磁力搅拌器上黑暗搅拌50-100min后，打开光源，所用光由300w卤钨投光灯提供，滤光片滤掉波长小于410nm的紫外线，在可见光照射下降解目标污染物溶液。每60min取一次样品检测其甲苯的浓度，直到在可见光下降解180min。

14、具体的，所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的制备方法，包括以下步骤：

15、（1）将10-30mgfe(no3)3•9h2o在磁力搅拌下溶解于200-500ml有机溶剂（乙醇、甲醇、异丙醇、乙醚）中，然后按照fe(no3)3•9h2o与sba-15分子筛的质量比为（1:30）-（1:5）加入sba-15分子筛，搅拌30min-60min，蒸发有机溶剂，研磨至平均粒径100-500μm的白色固体，放入带盖的半封闭氧化铝坩埚中，在马弗炉中以5℃/min-10℃/min升温至500-650℃煅烧3h-6h，得到掺杂fe的sba-15；

16、（2）将掺杂fe的sba-15溶于有机溶剂（乙醇、甲醇、异丙醇、乙醚）中，得到掺杂fe的sba-15的混合前驱体溶液；

17、（3）向掺杂fe的sba-15的混合前驱体溶液中加入y(no3)3·6h2o，搅拌1h-4h，蒸发有机溶剂，研磨至平均粒径100-500μm，放入带盖的半封闭氧化铝坩埚中，在马弗炉中以5℃/min-10℃/min升温至500-650℃煅烧3h-8h，得到fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂；所述的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂中y2o3占fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的2wt%-10wt%。

18、本发明中fe元素的掺杂，不仅能通过形成肖特基势垒促进电荷转移，还能在sba-15与y2o3之间构建z-scheme异质结，进一步增强催化剂的氧化还原能力，提升光催化效率，与sba-15复合实现光生载流子的有效分离，提高光催化活性其中，sba-15（六方介孔二氧化硅）以其高比表面积、良好的孔道结构和化学稳定性，成为光催化剂载体的选择。

19、与现有技术相比，本发明具有的有益效果是：

20、（1）采用本发明的方法，制备的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂，用于可见光下的废水处理，实现了过渡金属掺杂与半导体复合的协同效应，具有更好的可见光响应和光生载流子的分离效率。

21、（2）本发明的fe掺杂sba-15/y2o3复合催化剂的制备方法，fe的掺杂通过肖特基势垒的形成促进了电荷的转移，fe作为电子介质，致力于在sba-15和y2o3之间形成z-scheme异质结，有效地提高了催化剂的氧化还原能力，促进了半导体中光电子与空穴的分离。