一种陶瓷连接件及其制备方法和应用

本发明属于陶瓷连接，更具体地，涉及一种陶瓷连接件及其制备方法和应用。

背景技术：

1、陶瓷及其复合材料因具有高熔点、低热膨胀系数、优良的高温力学性能和优异的耐腐蚀等性能，尤其是碳化硅(sic)还具备抗辐照和极低的中子吸收截面，在航空航天、装甲、核能以及半导体等领域发挥着重要的作用。然而，由于陶瓷的脆性较大，制造尺寸大而形状复杂的零件较为困难。因此，需要通过陶瓷之间的连接技术来制取形状复杂的零部件。目前的连接方法，主要包括金属和合金钎焊、玻璃和玻璃陶瓷连接、纳米渗透和瞬态共晶(nite)液相连接、陶瓷前驱体连接和max相连接(其中m为早期过渡金属，a代表主族元素，x是c或n)。焊缝作为陶瓷连接件最薄弱的部分，因此，连接方法是直接决定陶瓷连接件可靠性的关键。然而，采用金属、玻璃更低熔点焊料连接时，容易降低陶瓷连接件的高温性能和抗腐蚀等性能。采用陶瓷焊料时需要高温、高压苛刻连接工艺，不利于陶瓷连接技术的应用。因此，亟需开发一种合适的焊料，通过工艺调整可实现陶瓷材料低温、低压条件下的可靠连接，从而有效拓展陶瓷连接件的应用领域。

技术实现思路

1、为了解决上述现有技术存在的不足和缺点，本发明的目的在于提供一种陶瓷连接件的制备方法。该方法可避免抗高温、抗腐蚀等性能较差的焊料引入，可得到性能优异的陶瓷连接件。

2、本发明的另一目的在于提供上述方法制得的陶瓷连接件。

3、本发明的再一目的在于提供上述陶瓷连接件的应用。

4、本发明的目的通过下述技术方案来实现：

5、一种陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，包括如下具体步骤：

6、s1.将粉体a和粉体b混合，制得混合粉体，所述的粉体a为sic、si3n4、tic、tin、zrc、zrn、wc或tac中的一种以上；所述的粉体b为re3si2c2，其中re＝la、ce、pr、nd、pm、sm、eu、gd、tb、dy、ho、er、tm、yb、lu或y；

7、s2.将混合粉体和溶剂混合，制得连接浆料，将该连接浆料涂覆于相同的陶瓷表面，贴合形成“陶瓷-连接浆料-陶瓷”三明治结构的预制连接件，将该预制连接件放入连接设备，在保护气氛或真空下，加压0.1～30mpa，在1200～1500℃烧结，制得陶瓷连接件。

8、优选地，步骤s1中所述的粉体a的粒径为30～500nm，所述粉体b的粒径为10～1000nm。

9、优选地，步骤s1中所述粉体b为粉体a的质量的1～20wt％。

10、优选地，步骤s2中所述的陶瓷为氮化硅、碳化硅、碳化锆、硼化锆或碳化硼；所述的溶剂为乙二醇、无水乙醇、丙酮中一种以上。

11、优选地，步骤s2中所述的混合粉体和溶剂的质量比为1:(4～5)。

12、优选地，步骤s2中所述的混合方式为机械搅拌、磁力搅拌、辊式球磨或行星球磨；所述的连接设备为放电等离子烧结炉、震荡热压或热压烧结。

13、优选地，步骤s2中所述烧结的时间为10～30min；所述的保护气氛为氮气、氩气或氦气；真空的真空度为10-4～10-1pa。

14、一种陶瓷连接件，所述陶瓷连接件是由所述的方法制备得到。

15、优选地，所述陶瓷连接件在室温下的剪切强度为100～160mpa，在600～1000℃下的剪切强度为120～180mpa，陶瓷连接件的气密性为10-13～10-10pa·m3/s，陶瓷接头经18.6mpa、360℃水环境下的腐蚀速率为0.01～0.8mg/dm2/day。

16、所述的陶瓷连接件在热交换管、航空发动机的热端部件、航空航天器的热防护结构或核电站的包壳管封装中的应用。

17、与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：

18、1.本发明通过粉体a(sic、si3n4、tic、tin、zrc、zrn、wc或tac至少一种以上)与粉体b(re3si2c2，其中re＝la、ce、pr、nd、pm、sm、eu、gd、tb、dy、ho、er、tm、yb、lu或y)发生共晶反应产生液相的作用，在相对较低的温度和压力下制得陶瓷连接件，避免因高温导致焊缝产生热应力；

19、2.本发明制备的陶瓷连接件的连接层主相是与陶瓷基体热膨胀系数接近的陶瓷材料，可大幅度降低焊接后接头的残余应力，并且焊缝具有良好的抗水热腐蚀性能和抗高温性能。

技术特征：

1.一种陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，包括如下具体步骤：

2.根据权利要求1所述的陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，步骤s1中所述的粉体a的粒径为30～500nm，所述粉体b的粒径为10～1000nm。

3.根据权利要求1所述的陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，步骤s1中所述粉体b为粉体a的质量的1～20wt％。

4.根据权利要求1所述的陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，步骤s2中所述的陶瓷为氮化硅、碳化硅、碳化锆、硼化锆或碳化硼；所述的溶剂为乙二醇、无水乙醇或丙酮中一种以上。

5.根据权利要求1所述的陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，步骤s2中所述的混合粉体和溶剂的质量比为1:(4～5)。

6.根据权利要求1所述的陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，步骤s2中所述的混合方式为机械搅拌、磁力搅拌、辊式球磨或行星球磨；所述的连接设备为放电等离子烧结炉、震荡热压或热压烧结。

7.根据权利要求1所述的陶瓷连接件的制备方法，其特征在于，步骤s2中所述烧结的时间为10～30min；所述的保护气氛为氮气、氩气或氦气；真空的真空度为10-4～10-1pa。

8.一种陶瓷连接件，其特征在于，所述陶瓷连接件是由权利要求1-7任一项所述的方法制备得到。

9.根据权利要求8所述的陶瓷连接件，其特征在于，所述陶瓷连接件在室温下的剪切强度为100～160mpa，在600～1000℃下的剪切强度为120～180mpa，陶瓷连接件的气密性为10-13～10-10pa·m3/s，所述陶瓷连接件经18.6mpa、360℃水环境下的腐蚀速率为0.01～0.8mg/dm2/day。

10.权利要求8或9所述的陶瓷连接件在热交换管、航空发动机的热端部件、航空航天器的热防护结构或核电站的包壳管封装中的应用。

技术总结本发明属于陶瓷连接技术领域，公开了一种陶瓷连接件及其制备方法和应用。该方法是将粉体A和粉体B(Re<subgt;3</subgt;Si<subgt;2</subgt;C<subgt;2</subgt;，Re为稀土元素)混合，将混合粉体和溶剂混合，制得连接浆料，将连接浆料涂覆于陶瓷表面，形成“陶瓷‑连接浆料‑陶瓷”三明治结构的预制连接件，将该预制连接件放入连接设备，在保护气氛或真空下，加压0.1～30MPa，在1200～1500℃烧结，制得陶瓷连接件。该陶瓷连接件的连接层主相是与陶瓷基体热膨胀系数接近的陶瓷材料，大幅度降低焊接后接头的残余应力，且焊缝具有良好的抗水热腐蚀性能和抗高温性能，广泛应用于热交换管、航空发动机的热端部件、航空航天器的热防护结构或核电站的包壳管封装领域。技术研发人员：郭伟明,周欢,吴利翔,薛佳祥,李云,何盛金,林华泰受保护的技术使用者：广东工业大学技术研发日：技术公布日：2024/5/27