内环流反应器的制作方法

本发明涉及一种内环流反应器和一种用于在内环流反应器中进行连续高压反应的方法。

背景技术：

1、用于连续高压反应的内环流反应器被适当地设计为可以实现高混合度，以便高选择性地实现反应物的充分转化。增强混合的一种方式是通过使用导流筒。在导流筒混合系统中，两端都开口的、通常为圆柱形的筒竖直地设置在反应器内部，从而产生位于导流筒内部的圆柱形空间和位于导流筒外部的空间。

2、典型地，环流反应器包括至少一个布置在喷嘴下方的导流筒，一种或多种反应物通过该喷嘴注入反应器中。导流筒提供位于导流筒内的第一导管和位于导流筒外侧的反向的第二导管。通过喷嘴注入的反应物在第一导管中行进，然后包括反应物和反应产物的混合物在第二导管中沿相反方向转向，并且混合物与所注入的反应物返混。

3、由导流筒产生的流型是再循环流，其可以通过循环比(即，通过导流筒的总质量流除以进料质量流量)来表征。总质量流包括进料质量流和在反应器中循环的夹带流体。通常期望产生高循环比。循环比取决于循环流体的压力损失，而循环流体的压力损失又取决于流体特性和流体流型。流分离可能发生在例如导流筒出口处，这增加了压力损失并导致循环比降低。

4、已经表明，循环比可能受到几何长度比(即，反应器直径和反应器长度的比率，和/或导流筒直径和反应器长度的比率)的选择的影响。此外，已经检查了偏转区的设计(例如，导流筒边缘的形状、偏转器和内部构件)、以及反应器部件的表面特性。blenke等人在verfahrenstechnik 3(工艺流程学3)(1969)、第444-452页提供了综述。

5、仍然非常需要增强环流反应器的性能。

技术实现思路

1、本发明涉及一种内环流反应器，该内环流反应器包括：

2、-竖直设置的圆柱形容器，该圆柱形容器包括侧壁；

3、-至少一个导流筒，该至少一个导流筒竖直地布置在容器内，导流筒具有内表面和外表面，其中，导流筒提供位于导流筒内的第一导管、以及位于导流筒外侧且在侧壁内的第二导管，该导流筒具有筒入口端和筒出口端，第一导管与第二导管处于流体连通；

4、-至少一个喷嘴，该至少一个喷嘴用于将流体从筒入口端注入第一导管中，其中，喷嘴与导流筒同心地布置；以及

5、-反应器流体出口装置；

6、其中，导流筒的内表面凸形地弯曲，使得第一导管的截面在筒入口端与筒出口端之间表现出环形收缩部；其中，收缩部的位置更靠近筒入口端；其中，导流筒的内表面的凸形弯曲延伸过导流筒的长度的至少70％；

7、其中，导流筒的外表面凸形地弯曲，使得导流筒在筒入口端与筒出口端之间表现出周向隆起部，该周向隆起部的位置优选地更靠近筒出口端；其中，导流筒的外表面的凸形弯曲延伸过导流筒的长度的至少70％；以及

8、其中，导流筒的边缘是修圆的。

9、反应器被配置为使得通过喷嘴注入的流体行进穿过第一导管以获得反应后的流体，反应后的流体然后沿相反方向转向，以行进穿过第二导管并且随后与所注入的流体返混。已经发现，根据本发明的导流筒的构型允许控制流过导流筒的边缘的边界层。当流相对于固体的攻角达到一定极限时，反向压力梯度变得太大以至于该流无法成功越过该固体。此时，该流与该固体的上表面分离，导致通常称为失速的状况。本发明允许减少流分离或相应地延迟流分离。减少流分离允许减小液体摩擦，并且因此致使沿着再循环流的流线的压降较低，这又使得该构型的循环比较高。导流筒壁的内表面的弯曲形状以与翼型上的流体流动相当的优化方式引导流体穿过导流筒。

10、导流筒的内表面在导流筒的纵长方向上弯曲，或者换句话说，导流筒的内表面具有凸形形状，使得第一导管在筒入口端与筒出口端之间表现出最小截面。这意味着第一导管的截面从筒入口端处的截面减小到最小截面，并且从该最小截面增大到筒出口端处的截面。

11、导流筒在筒入口端与收缩部之间具有弯曲的、近似锥形的区段，该区段在入口端处较宽而在收缩部处较窄。向下游流动穿过导流筒的流体至少一部分被偏转，以沿着导流筒的内表面流动，直到导流筒末尾。穿过导流筒的流绝大部分保持连着，由此产生的压力损失较小。在收缩部附近，向下游流动穿过导流筒的流体加速。在收缩部与筒出口端之间，导流筒的截面面积再次变宽。因此，面积变化结合质量守恒将迫使通过较大面积的速度比通过较小面积的速度慢，伴随着动态压力到静态压力的转换。向下游流动穿过导流筒到达收缩部附近的流体的加速为流动增加了径向速度分量，从而加大了循环流与注入流之间的混合。通过在这种情况下避免流分离，不会发生显著的压力损失。

12、在第一方面，环流反应器包括一个导流筒和一个喷嘴。导流筒的内表面限定第一导管，并且导流筒的外表面和容器的侧壁限定第二导管。在这种情况下，导流筒优选地基本上同心地布置在容器内。喷嘴与导流筒同心地布置。

13、在第二方面，环流反应器包括多个导流筒。每个导流筒同心地分配有一个喷嘴。导流筒提供由导流筒的内表面限定的第一导管、以及在导流筒外侧且在侧壁内的第二导管。

14、除非另有说明，否则本文的讨论内容涉及这两个方面。第一方面的实施例被认为是尤其优选的。

15、第一导管在收缩部处的截面与第一导管在筒出口端处的截面的比率由避免流分离的要求来确定。因此，所述比率取决于收缩部与筒出口端之间的距离。优选地，第一导管在收缩部处的截面与第一导管在筒出口端处的截面的比率被选择为使得筒出口端处的平均开角α在5°到8°之间。“开角α”表示导流筒的弯曲内表面的切线与外表面的切线之间的角。

16、在本文中，除非另有说明，否则术语“截面”应理解为涉及由相关区域的周边限定的截面区域。因此，第一导管的截面由导流筒的内表面限定。由于导流筒的内表面的弯曲形状或凸形形状，因此第一导管的截面沿着第一导管的长度变化。第一导管的长度被理解为与导流筒在纵向方向上的延伸相关。

17、导流筒在筒入口端与筒出口端之间具有收缩部，使得收缩部处的截面既小于筒入口端处的截面又小于筒出口端处的截面。第一导管在筒入口端处的截面和第一导管在筒出口端处的截面可以基本上相同或有所不同。在优选实施例中，第一导管在筒入口端处的截面与第一导管在筒出口端处的截面的比率在0.5到3的范围内、优选地在1到3的范围内、更优选地在1到1.5的范围内、比如大约1。

18、在另一个优选实施例中，第一导管在筒入口端处的截面与第二导管在筒出口端处的截面的比率在0.5到3的范围内、优选地在1到3的范围内、更优选地在1到1.5的范围内、比如大约1。第二导管的截面由竖直设置的圆柱形容器的侧壁限定，其中减去了筒入口端的截面。筒入口端的截面被理解为包括导流筒壁。

19、导流筒的内表面的凸形弯曲延伸过导流筒的长度的至少70％、优选地至少80％、最优选地至少90％。

20、导流筒的外表面弯曲成使得导流筒在筒入口端与筒出口端之间表现出周向隆起部或凸起，该周向隆起部或凸起的位置优选地更靠近筒出口端。在该实施例中，导流筒包括凸形内表面和凸形外表面，或者换句话说，导流筒具有双凸形纵向区段。

21、因此，在第一方面，第二导管在筒出口端与筒入口端之间表现出最小截面。这意味着第二导管的截面从筒出口端的截面减小到最小截面，并且从该最小截面增大到筒入口端的截面。该实施例对于第一方面的反应器是尤其优选的。

22、周向隆起部的位置优选地更靠近筒出口端。在优选实施例中，导流筒的周向隆起部位于从筒出口端起导流筒的长度的50％内、优选地位于从筒出口端起导流筒的长度的20％到30％内。

23、在优选实施例中，导流筒在筒出口端处的外截面与隆起部的最大截面的比率在0.3到1的范围内、优选地在0.5到1的范围内。

24、导流筒的外表面的凸形弯曲延伸过导流筒的长度的至少70％、优选地至少80％、最优选地至少90％。

25、导流筒经由例如一个或多个主梁或横梁固定在反应器中。有利地，用于将导流筒固定在反应器中的装置稳定了导流筒，同时产生的流动阻力最小。例如，优选的是，用于将导流筒固定在反应器中的装置的体积尽可能小。

26、为了允许流体流在整个反应器中均匀分布，可以调节反应器的侧壁与导流筒之间的间隔。例如，当反应器的侧壁与导流筒之间的空间太大时，大部分流体会沿着壁流动，而只有少量流体流动穿过反应器的中心部分。这可能导致第二导管内的混合度不均匀。因此，喷嘴以及因此导流筒的定位直接影响反应器中的混合效率。

27、反应器的侧壁与导流筒之间的最佳间隔取决于各种参数，比如反应体积、导流筒的长度和数量以及反应器的循环比。优选的是，该间隔允许循环反应混合物从所有侧以基本上均匀的速率被吸入筒入口端。

28、在一个实施例中，在导流筒的壁(或侧向区域)上设置有开口。开口允许流体横向流动穿过导流筒壁，而不行进穿过导流筒的任一端。因此，开口有利地减少了流体流进入导流筒时的压力损失并减少了流分离。进一步地，开口引起湍流，并且因此提高反应器的混合效率。开口典型地布置在导流筒的上部中。

29、开口可以是许多不同形状的穿孔，这些形状包括矩形和圆形，并且开口的尺寸和位置允许期望水平的横向流穿过导流筒壁而不会显著降低穿过导流筒的流体的轴向流量。从易于制造的角度来看，开口优选地是狭缝。在本发明的更广泛的实施例中，开口的具体形状和图案没有特别限制，并且最可能根据制造的容易性(或成本)来选择。包括矩形、正方形、圆形和椭圆形的简单几何形状是一些优选的示例。开口可以包括湍流增强几何变化，比如尖状物。

30、导流筒被设计为在反应器操作期间以及在反应器启动和关闭时维持反应器中的压力。当在反应器中进行的反应需要高压时，导流筒典型地包括实心壁或具有用于压力补偿的通气开口的中空壁。导流筒的制造方法必须被选择为使得优选地通过3d打印和/或烧结以高精度再现轮廓的弯曲。

31、反应器包括用于将流体经由筒入口端注入第一导管中的喷嘴。在一个实施例中，喷嘴被布置用于将流体沿大致向下的方向注入第一导管中，导流筒基本上同心地布置在喷嘴下方，第一导管是下降导管，而第二导管是上升导管。优选地，喷嘴布置在反应器的盖中。为了可以实现高混合度并避免死区，喷嘴应与盖齐平。

32、在另一个实施例中，喷嘴被布置用于将流体沿大致向上的方向注入第一导管中，导流筒基本上同心地布置在喷嘴上方，第一导管是上升导管，而第二导管是下降导管。优选地，喷嘴布置在反应器的底部中。为了可以实现高混合度并避免死区，喷嘴应与反应器的底部齐平。

33、喷嘴可以是单组分或双组分喷嘴。在单组分喷嘴中，仅一种流体经由喷嘴注入。单组分喷嘴表现出结构简单的优点。在双组分喷嘴中，两种流体经由喷嘴单独注入并且仅在流出喷嘴之后混合。

34、在优选实施例中，喷嘴是双组分喷嘴。这种双组分喷嘴可以例如被设计为提供第一反应物的环形射流围绕第二反应物的中心射流。这两种射流的注射速度可以相同或不同。优选地，注射速度是不同的，以提供高湍流度并且因此提供高混合度。

35、特别优选的是，双组分喷嘴被设计为提供第一反应物的环形射流围绕第二反应物的中心射流，并且这两个射流的注射速度是不同的。在该实施例中，第一反应物的射流具有同时朝向第二反应物的中心射流和反应器中的反应混合物的大剪切面，从而允许反应物有利快速混合。

36、在优选实施例中，第二反应物的注射速度与第一反应物的注射速度的比率在4:1到6:1的范围内、优选地在4.5:1到5.5:1的范围内、比如5:1。例如，第一反应物的注射速度可以为约10m/s到30m/s、优选地15m/s到20m/s。第二反应物的注射速度可以为约70m/s到100m/s、优选地80m/s到90m/s。

37、在第二方面，环流反应器包括多个导流筒，其中每个导流筒同心地分配有一个喷嘴。在该方面中，喷嘴优选地并行操作。与单个喷嘴相比，多个喷嘴的并联布置允许增加吞吐量，同时保持反应混合物的流体混合充分。优选地，多个喷嘴围绕中心喷嘴布置。例如，三个或更多个喷嘴、比如四个、五个或最优选地六个喷嘴围绕中心喷嘴布置。优选地，三个或更多个喷嘴、比如四个、五个或最优选地六个喷嘴围绕中心喷嘴同心地布置。

38、偏转区的设计、例如导流筒边缘的形状和偏转器装置的存在和形状可以不同，以允许在低压降下的高循环比。

39、在优选实施例中，环流反应器包括布置在喷嘴与导流筒之间的偏转器装置，该偏转器装置适用于使在第二导管中行进的流体沿相反方向偏转。

40、偏转器装置适当地包括相对于导流筒的限定筒入口端的端部凹入的表面。在优选实施例中，偏转器装置具有局部圆环形表面。尤其优选的是，偏转器装置设置成在平行于圆环方向的平面中一分为二的圆环面的上部部分的形状。这种形状可以实现在第二导管中行进的流体特别高效地偏转。偏转器装置可以实现注入流体流的稳定。这在如下情况时是尤其重要的：在第二导管中行进的流体的流速在反应器的截面上不均匀，这可能导致注入流体流偏心。如果无人看管，这种偏心可能导致循环比下降。

41、当第一导管是下降导管而第二导管是上升导管时，优选的是，偏转器装置的形状构成在平行于圆环方向的平面中一分为二的圆环面的上部部分，其中，圆环面在其高度的至少50％处一分为二、比如在其高度的至少55％或65％处一分为二。因此，圆环面的上部部分与圆环面的下部部分的大小相同或者圆环面的上部部分比圆环面的下部部分小。在另一个优选实施例中，偏转器装置的形状构成在平行于圆环方向的平面中一分为二的圆环面的上部部分，其中圆环面在其高度的至多85％处一分为二、比如在其高度的80％处一分为二。在这些范围内，偏转器装置的入口是有角度的，尤其适用于流体偏转。

42、当第一导管是上升导管而第二导管是下降导管时，优选的是，偏转器装置的形状构成在平行于圆环方向的平面中一分为二的圆环面的下部部分，其中，圆环面在其高度的至多50％处一分为二、比如在其高度的至多45％或35％处一分为二。因此，圆环面的下部部分与圆环面的上部部分的大小相同或者圆环面的下部部分比圆环面的上部部分小。在另一个优选实施例中，偏转器装置的形状构成在平行于圆环方向的平面中一分为二的圆环面的下部部分，其中，圆环面在其高度的至少15％处一分为二、例如在其高度的20％处一分为二。在这些范围内，偏转器装置的入口是有角度的，尤其适用于流体偏转。

43、优选地，偏转器装置不附接到反应器盖或反应器底部，而是被布置成使得反应器与偏转器装置之间的间隙足够大以避免存在死区。例如，当喷嘴被布置用于将流体沿大致向下方向注入第一导管中时，反应器盖与偏转器装置之间的间隙为至少15mm、比如至少20mm。类似地，当喷嘴被布置用于将流体沿大致向上方向注入第一导管中时，反应器底部与偏转器装置之间的间隙为至少15mm、比如至少20mm。在优选实施例中，偏转器装置附接到导流筒。

44、环流反应器可以实现高循环比。循环比应理解为穿过混合导流件的总质量流除以进料质量流量。总质量流包括进料质量流和在反应器中循环的夹带流体。当循环比大于10:1时，该系统有利地接近连续搅拌釜反应器(cstr)的表现。优选地，循环比为至少15:1、优选地大于20:1。

45、如上面所讨论的，第一导管由导流筒的内表面限定，并且第一导管的长度对应于筒入口端与筒出口端之间的最短距离。同样，第二导管由导流筒的外表面限定，并且第二导管的长度对应于筒出口端与筒入口端之间的最短距离。因此，导流筒的边缘限制了第一导管和第二导管的延伸。导流筒的边缘是修圆的，这被理解为意指导流筒的边缘不包括锋利边缘并且分别平滑地遵循导流筒的内表面和外表面的弯曲。当反应物和反应产物的混合物沿相反方向偏转时，修圆的边缘有助于反应物和反应产物的混合物附着到表面。这种导流筒设计可以实现低压降，并且因此可以实现高循环比。

46、本发明进一步涉及一种用于进行连续高压反应的方法，其中，将流体引入如上所述的环流反应器中，并且经由环流反应器的流体出口去除反应后的流体。

47、本发明的内环流反应器可用于需要气-液材料或液-液材料有效混合、气体或液体在液相中均匀分布、液体沿着特定方向的高流量和高传质速率的反应过程。该内环流反应器特别适用于传质是整个反应过程的控制步骤的反应，或特别适用于高温高压反应系统。

48、商业过程的具体示例是通过甲醛源(比如甲醛水溶液)和异丁烯的反应来生产异戊二烯醇(3-甲基-3-丁烯-1-醇)的过程。

49、虽然反应物的初始快速且强烈的混合是期望的，但是在有限的返混条件下继续并完成反应可能是有利的。因此，可以将反应混合物通入设置在本发明的反应器后面的后反应室中。在后反应室中，返混受到限制。

50、可以控制导流筒形状以改善整个反应器的流体动力学。通过优化导流筒的形状，可以实现较高的循环比以获得最高的混合效率。可以被控制以实现这些结果的参数当中有最大厚度、最大长度、环形收缩部的位置和/或可选地周向隆起部的位置。

51、为了限制优化的计算需求，该方法可以包括选择预定义的翼型形状。随后借助于描述翼型形状的不同设计变量或参数对该翼型形状进行数值优化。

52、优选地，预定义的翼型形状选自naca(美国国家航空咨询委员会)翼型，其形状是使用一系列数字来描述的。可以将数字代码中的数字输入到特定方程中，以精确地生成翼型的截面并计算其特性。相应地，naca四位数翼区段通过将最大弯度描述为翼弦的百分比的第一位数字、将最大弯度与翼型前缘的距离描述为翼弦的十分之一的第二位数字、以及将翼型的最大厚度描述为翼弦的百分比的最后两位数字来定义轮廓。例如，naca2412翼型具有2％的最大弯度、该最大弯度位于距前缘40％(即，0.4翼弦)处、最大厚度为翼弦的12％。

53、合适的naca翼型包括对称或仅略微不对称的翼型，比如naca 0xxx至naca 2xxx类型的4位数翼型，以及厚度在翼型长度的10％到20％范围内的翼型，比如naca xx10至nacaxx20类型的4位数翼型。特别优选的翼型类型是naca 2412。

54、最大轮廓的选择取决于反应器的长度与厚度的比率以及导流筒设计。轮廓的前缘和后缘处的微小变化在最高达长度的20％的程度上是可行的，并且可能需要“结合”导流筒的内轮廓形状和外轮廓形状。

55、可以通过以下步骤来优化导流筒的设计：

56、1)选择翼型的标准轮廓描述，该翼型特别是选自naca 0xxx至naca 2xxx或nacaxx10至naca xx20的翼型、优选地为naca 2412；

57、2)根据反应器的设计尺寸来缩放该轮廓；

58、3)导流筒的内表面采用翼型的一半轮廓，其中轮廓的前缘指向喷嘴；以及

59、导流筒的外表面采用翼型的一半轮廓，其中后缘指向喷嘴，其中，轮廓的前缘和后缘处的变化在最高达长度的20％的程度上是可行的；

60、4)经由计算流体动力学通过改变描述翼型形状的参数以达到最高循环比来优化导流筒的形状。

61、考虑到反应器的反应动力学，可以使用对比计算流体动力学来验证通过优化设计获得的选择性和转化率。可以基于来自现有反应器配置的已知选择性和转化率来校准反应动力学。