一种用于甲烷重整反应的光热过渡金属碳化物基催化剂

本发明属于甲烷重整反应，涉及一种用于甲烷重整反应的光热过渡金属碳化物基催化剂。

背景技术：

1、甲烷重整反应可将温室气体转化为化学合成气(co/h2)，具有重要的研究意义。甲烷重整的过程研究得以迅速发展是因为它不仅可以作为一种可持续能源的利用途径，还可以减轻碳足迹并缓解全球气候变化的问题。

2、然而，传统的热驱动甲烷重整过程需要消耗大量的能量才可以达到有意义的甲烷转化率和氢气产率。因此，通过改善催化剂性质，在反应中引入光催化反应，使其辅助热催化将温室气体回收再利用，可使反应能耗大幅降低，减轻对传统化石燃料的依赖，同时也有助于降低温室气体排放，减缓气候变化。

3、这种光热耦合甲烷重整反应的意义在于开发出一种新的能源转化途径，通过这个过程，实现碳循环的概念，这对于实现可持续发展和构建低碳经济具有重要意义。

技术实现思路

1、为了克服上述问题，本发明人进行了锐意研究，研究出一种用于甲烷重整反应的光热过渡金属碳化物基催化剂。所述催化剂以过渡金属盐为金属源制备金属氢氧化物前驱体，以钛碳化铝和富氮前驱体为原料制备催化剂载体聚合物，将金属氢氧化物前驱体纺丝至催化剂载体聚合物，经焙烧制得。所述催化剂用于甲烷重整反应中，实现了反应过程的精确控制和高效能量利用，减少了能源消耗，改善了甲烷重整反应动力学性能，提高反应速率和产物(co/h2)选择性，从而完成了本发明。

2、具体来说，本发明的目的在于提供以下方面：

3、第一方面，提供一种过渡金属碳化物基催化剂的制备方法，所述方法包括：

4、步骤1，以过渡金属盐为金属源制备金属氢氧化物前驱体；

5、步骤2，以钛碳化铝和富氮前驱体为原料制备催化剂载体聚合物；

6、步骤3，将金属氢氧化物前驱体纺丝至催化剂载体聚合物，经焙烧制得所述过渡金属碳化物基催化剂。

7、第二方面，提供第一方面所述方法制得的过渡金属碳化物基催化剂。

8、第三方面，提供根据第一方面所述方法制得的过渡金属碳化物基催化剂在甲烷重整反应方面的应用。

9、第四方面，提供第二方面所述过渡金属碳化物基催化剂在甲烷重整反应方面的应用。

10、本发明所具有的有益效果包括：

11、(1)本发明提供的过渡金属碳化物基催化剂的制备方法，通过纺丝有效将金属氢氧化物前驱体中的金属暴露在催化剂载体聚合物上，使其与反应物充分接触，有利于反应物的活化。

12、(2)本发明提供的过渡金属碳化物基催化剂，将两种不同的光催化材料相互结合制备催化剂载体聚合物，有效拓展催化剂载体的吸光度，促进光生电子转移，提高光生载流子分离效率。

13、(3)本发明提供的过渡金属碳化物基催化剂具有良好的光-热-化学转换特性，拓宽了太阳能的利用窗口，具有突出的催化活性。700℃进行甲烷重整反应时，甲烷转化率可达90～91％，氢气产率达到860～870mmol·gcat-1·h-1，氢气的选择性达到90～91％。

14、(4)本发明提供的过渡金属碳化物基催化剂用于甲烷重整反应中，所述催化剂具有光热特性，其可以实现反应过程的精确控制和高效能量利用，同时减少能源消耗，改善甲烷重整反应动力学性能，提高反应速率和产物(co/h2)选择性。

15、(5)本发明提供的过渡金属碳化物基催化剂用于甲烷重整反应中，利用光热耦合技术将光能有效引入到催化剂表面，激发催化剂表面的电子传输，从而提供活性中心并促进反应进行，实现中低温(400～700℃)条件下反应物的高转化效率和产物的高产率。

技术特征：

1.一种过渡金属碳化物基催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法包括：

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，优选的，在步骤1中，所述过渡金属盐包括用于催化ch4脱氢与co2脱氧反应的催化活性物。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤1中，所述过渡金属盐还包括催化助剂，所述催化助剂中的金属具有抑制积碳和烧结作用。

4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述催化助剂为ce(no3)3·6h2o、co(no3)2·6h2o和la(no3)2·6h2o中的一种。

5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述催化助剂为ce(no3)3·6h2o、co(no3)2·6h2o和la(no3)2·6h2o中的至少2种。

6.根据权利要求1至5任一项所述方法制得的过渡金属碳化物基催化剂。

7.根据权利要求6所述的催化剂，其特征在于，700℃下进行甲烷重整反应，甲烷转化率为90～91％。

8.根据权利要求6所述的催化剂，其特征在于，700℃下进行甲烷重整反应，氢气产率介于860～870mmol·gcat-1·h-1。

9.根据权利要求6所述的催化剂，其特征在于，700℃下进行甲烷重整反应，所述催化剂对氢气的选择性为90～91％。

10.根据权利要求1至6任一项所述制备方法制得的过渡金属碳化物基催化剂或权利要求7至9任一项所述过渡金属碳化物基催化剂在甲烷重整反应方面的应用。

技术总结本发明公开了一种用于甲烷重整反应的光热过渡金属碳化物基催化剂。所述催化剂以过渡金属盐为金属源制备金属氢氧化物前驱体，以钛碳化铝和富氮前驱体为原料制备催化剂载体聚合物，将金属氢氧化物前驱体纺丝至催化剂载体聚合物，经焙烧制得。所述催化剂用于甲烷重整反应中，实现了反应过程的精确控制和高效能量利用，减少了能源消耗，改善了甲烷重整反应动力学性能，提高反应速率和产物(CO/H<subgt;2</subgt;)选择性。技术研发人员：杨卫卫,马旭,唐鑫源受保护的技术使用者：西安交通大学技术研发日：技术公布日：2024/8/16