一种六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法与流程

本发明涉及核燃料元件制造，尤其涉及一种六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法。

背景技术：

1、u3o8粉末在核燃料循环、燃料元件制造过程中具有重要意义，主要用途包括还原制备陶瓷uo2粉末、作为欠酸溶解原料制备高浓度铀溶液、不易存储物料转化成u3o8粉末存储等。目前以uf6为原料制备u3o8粉末均采用湿法生产工艺进行转化。

2、以uf6为原料制备u3o8粉末湿法转化工艺需先将气化的uf6通入水中生成uo2f2溶液，随后向uo2f2溶液中加入氨水或碳酸铵试剂生成adu或auc沉淀，再经离心过滤、流化床干燥后得到adu或auc粉末，最后经煅烧氧化得到u3o8粉末。现有的转化工艺存在流程较长、二次废物产生量大、物料收率低、产能低等缺点，难以适用于大规模高纯u3o8粉末。

技术实现思路

1、本发明的目的在于提供一种六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，解决传统u3o8粉末制备工艺流程较长、二次废物产生量大、物料收率低、产能低的问题。

2、为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

3、一种六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，包括以下步骤：

4、步骤一：uf6在盛装容器中加热气化，得到uf6气体；

5、步骤二：将uf6气体与水解反应水蒸气加热后通入到反应室中，uf6气体与水解反应水蒸气在反应室中发生气相水解反应，生成uo2f2粉末；

6、步骤三：uo2f2粉末传送至反应炉炉管中，uo2f2粉末与脱氟水蒸气在炉管中发生脱氟反应生成u3o8粉末；

7、步骤四：反应过程中产生的尾气由反应炉排气装置排出，生成的u3o8粉末由反应炉出料装置降温后产出。

8、步骤一中，uf6加热气化的气化温度为70～120℃，uf6出气压力为0.1～0.4mpa，从而保证uf6气体供应稳定。

9、步骤二中，uf6气体与水解反应水蒸气采用管路进行传输，在进入反应炉之前两路气体单独传输、互不接触，uf6气体与水解反应水蒸气通过同心圆进入反应室，其中uf6气体由中心孔进入，水解反应水蒸气通过外环进入。

10、进一步地，uf6气体与水解反应水蒸气通入反应室前均进行温度控制，保证反应过程连续稳定，管路加热温度为150～200℃。

11、步骤二中，uf6气体与水解反应水蒸气通入反应室前均进行压力控制、流量控制和温度控制，保证反应过程连续稳定，进气压力控制为10～100kpa，uf6气体与水解反应水蒸气的进气摩尔比为1：(4～6)，反应温度控制为200～280℃。

12、步骤二中，反应开始前先通入水解反应水蒸气，后续通入uf6气体，保证物料反应完全；uf6气体与水解反应水蒸气在反应室中反应进行压力控制，保证反应过程连续稳定，反应压力为0～10kpa。

13、步骤三中，脱氟反应使用的脱氟水蒸气进行流量控制，保证脱氟反应完全，uf6气体与脱氟反应水蒸气的进气摩尔比为1：(1.5～3)；脱氟反应使用的脱氟水蒸气进气压力进行控制，保证脱氟反应完全，进气压力控制为10～100kpa；脱氟反应使用的脱氟水蒸气温度进行控制，保证脱氟反应完全，蒸气进气温度控制为150～200℃。

14、步骤三中，脱氟反应使用的脱氟水蒸气与物料逆向接触，物料流向与脱氟水蒸气逆向流动，提高脱氟效率。

15、步骤三中，脱氟反应过程压力进行控制，保证脱氟反应完全，反应压力控制为0～10kpa；脱氟反应过程温度进行控制，保证脱氟反应完全，反应温度控制为650～780℃；脱氟反应过程反应时间进行控制，保证脱氟反应完全，反应时间控制为1～2h。

16、步骤四中，反应产生的尾气进行温度控制，尾气温度控制为120～180℃；反应产生的尾气进行压力控制，保持反应压力稳定，尾气压力控制为-20～0kpa。

17、步骤四中，出料装置通入氮气进行保护，氮气流量控制为0.5～1.5m3/h；出料装置进行压力控制，防止过量水蒸气反串进入出料装置中导致物料含水量过高，压力控制为10～40kpa。

18、与现有技术相比，本发明提供的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法具有以下有益效果：

19、本发明通过将uf6加热气化得到uf6气体，并将uf6气体、水解反应水蒸气加热后通入到反应室中发生气相水解反应生成uo2f2粉末，再将uo2f2粉末传送至反应炉炉管中与脱氟水蒸气在炉管中发生脱氟反应生成u3o8粉末，简化工艺流程。采用本发明能够得到状态疏松、含水率低、流动性高的氟化铀酰粉末以及八氧化三铀粉末，能够解决物料粘壁、物料堆积致使反应中断的问题，使反应气体连续稳定通入、八氧化三铀粉末连续稳定产出，保证反应连续稳定运行。

20、本发明制得的粉末纯度较高，铀含量≥84％、杂质总含量≤1500μg/gu、水分含量≤0.4％、氟元素含量≤100、当量硼含量≤2.5μg/gu。

21、本发明可通过两步连续反应得到八氧化三铀粉末，传统的湿法工艺约需四步间歇反应得到八氧化三铀粉末，大大缩短了制备流程；本发明制备工艺流程可降低含铀废渣、废水的产生量，物料直收率可达98％以上，明显高于湿法工艺的96％。

22、进一步地，本发明可制备不同物性、粉末纯度较高的u3o8粉末，能够广泛用于铀化工转化领域。

技术特征：

1.一种六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤一中，uf6加热气化的气化温度为70～120℃，uf6出气压力为0.1～0.4mpa，从而保证uf6气体供应稳定。

3.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤二中，uf6气体与水解反应水蒸气采用管路进行传输，在进入反应炉之前两路气体单独传输、互不接触，uf6气体与水解反应水蒸气通过同心圆进入反应室，其中uf6气体由中心孔进入，水解反应水蒸气通过外环进入。

4.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，uf6气体与水解反应水蒸气通入反应室前均进行温度控制，保证反应过程连续稳定，管路加热温度为150～200℃。

5.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤二中，uf6气体与水解反应水蒸气通入反应室前均进行压力控制、流量控制和温度控制，保证反应过程连续稳定，进气压力控制为10～100kpa，uf6气体与水解反应水蒸气的进气摩尔比为1：(4～6)，反应温度控制为200～280℃。

6.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤二中，反应开始前先通入水解反应水蒸气，后续通入uf6气体，保证物料反应完全；uf6气体与水解反应水蒸气在反应室中反应进行压力控制，保证反应过程连续稳定，反应压力为0～10kpa。

7.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤三中，脱氟反应使用的脱氟水蒸气进行流量控制，保证脱氟反应完全，uf6气体与脱氟反应水蒸气的进气摩尔比为1：(1.5～3)；脱氟反应使用的脱氟水蒸气进气压力进行控制，保证脱氟反应完全，进气压力控制为10～100kpa；脱氟反应使用的脱氟水蒸气温度进行控制，保证脱氟反应完全，蒸气进气温度控制为150～200℃。

8.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤三中，脱氟反应使用的脱氟水蒸气与物料逆向接触，物料流向与脱氟水蒸气逆向流动，提高脱氟效率。

9.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤三中，脱氟反应过程压力进行控制，保证脱氟反应完全，反应压力控制为0～10kpa；脱氟反应过程温度进行控制，保证脱氟反应完全，反应温度控制为650～780℃；脱氟反应过程反应时间进行控制，保证脱氟反应完全，反应时间控制为1～2h。

10.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤四中，反应产生的尾气进行温度控制，尾气温度控制为120～180℃；反应产生的尾气进行压力控制，保持反应压力稳定，尾气压力控制为-20～0kpa。

11.根据权利要求1所述的六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，其特征在于，步骤四中，出料装置通入氮气进行保护，氮气流量控制为0.5～1.5m3/h；出料装置进行压力控制，防止过量水蒸气反串进入出料装置中导致物料含水量过高，压力控制为10～40kpa。

技术总结本发明提供了一种六氟化铀干法反应制备八氧化三铀的方法，包括：步骤一：UF6在盛装容器中加热气化，得到UF6气体；步骤二：将UF6气体与水解反应水蒸气加热后通入到反应室中，UF6气体与水解反应水蒸气在反应室中发生气相水解反应，生成UO2F2粉末；步骤三：UO2F2粉末传送至反应炉炉管中，UO2F2粉末与脱氟水蒸气在炉管中发生脱氟反应生成U3O8粉末；步骤四：反应过程中产生的尾气由反应炉排气装置排出，生成的U3O8粉末由反应炉出料装置降温后产出。本发明能够得到状态疏松、含水率低、流动性高的氟化铀酰粉末以及八氧化三铀粉末，可解决物料粘壁、物料堆积致使反应中断的问题，可使反应气体连续稳定通入、八氧化三铀粉末连续稳定产出，保证反应连续稳定运行。技术研发人员：盖石琨,于晓波,郭国俊,李涛,钱跃庆,杨勇,王昱人,郝志国,郭波龙,张凡受保护的技术使用者：中核北方核燃料元件有限公司技术研发日：技术公布日：2024/6/2