一种射频压缩超快透射电子显微镜系统及其压缩方法

本发明属于超快透射电子显微镜领域，具体涉及一种射频压缩超快透射电子显微镜系统及其压缩方法。

背景技术：

1、超快透射电子显微镜集成了透射电子显微镜的高空间分辨能力和飞秒激光的高时间分辨能力，可以在极高时间(皮秒至飞秒)和空间分辨率(纳米至埃)下观察材料中复杂的瞬态动力学过程，是研究物理、化学、生物以及材料科学中许多基本现象和机理的重要技术手段，已在晶格动力学、光诱导结构相变、自由电子量子操控等方向得到广泛应用。

2、现有技术虽然公开了一种超快透射电子显微镜系统及其使用方法，在不破坏电子显微镜原有的电子光学成像系统前提下将飞秒脉冲激光引入到电子枪和样品室，利用飞秒激光激发光阴极产生超短电子脉冲，结合泵浦-探测技术可以进行高时空分辨的显微成像、微区衍射以及能谱分析，从而得到各种物态动力学过程中飞秒尺度的原子、电子变化信息。在实际使用过程中，超快透射电子显微镜存在一大技术瓶颈，即单发电子剂量与分辨率(空间、时间、能量)之间的矛盾。由于电子之间的库仑排斥力，电子束品质在传播过程中会严重变差；以电子束脉冲宽度为例，300飞秒的脉冲激光激发光阴极产生包含104个电子的脉冲电子束，初始脉冲宽度与激光脉宽一致，但传播至样品处脉冲宽度会变差到10皮秒以上。为了保持较好的时间分辨率，传统的做法是减少单脉冲电子数，采取高重复频率下(>1mhz)的单电子模式：每个脉冲内只包含1个甚至更低的电子数，通过累积很多脉冲达到可观测信号。例如，最新一代超快场发射透射电镜在极低的单发电子剂量下(每个脉冲0.01个电子)可以实现名义上0.3纳米、200飞秒、0.6电子伏特的分辨率，但极高的重复频率导致很难开展有效实验；而单发剂量提升后，时间分辨率会变差很多。因此，在不牺牲时间分辨率的前提下，显著提升可用单发电子剂量成为一个亟待解决的技术问题，对有效拓宽超快电子显微镜的应用领域意义重大。

3、最近几年国际上提出了兆伏特电子束成像、射频脉冲电子发生器等技术路线。其中虽然兆伏特电子束成像在超快电子衍射中已获得成功应用，但将其应用于超快电子显微镜时,仍需解决高能量电子束所需的磁透镜等难题；射频脉冲电子发生器可以产生ghz重频、10皮秒宽度的高质量电子束，其超高重复频率和10皮秒脉宽限制了其应用范围。

技术实现思路

1、因此，本发明的目的在于克服现有技术中的缺陷，提供一种射频压缩超快透射电子显微镜系统及其压缩方法。本发明的射频压缩超快透射电子显微镜系统可以压缩电子束脉冲宽度，在显著提升单脉冲电子剂量的同时，仍可以保持百飞秒量级的时间分辨能力。

2、在阐述本发明的技术方案之前，定义本文中所使用的术语如下：

3、术语“bbo/lbo晶体”是指：偏硼酸钡bab2o4/三硼酸锂lib3o5非线性光学晶体。

4、术语“tm010微波谐振腔”是指：用以使高频电磁场的横磁振荡模式tm010在其内持续振荡的圆柱形中空金属腔体。

5、术语“ccd/cmos相机”是指：电荷耦合器件或互补金属氧化物半导体类型的图像传感器。

6、术语“直接电子探测相机”是指：不需要借助闪烁体将高能电子转换为可见光，而是直接利用传感器芯片将入射高能电子转换成电荷信号进行成像的电子探测相机。

7、术语“s波段”是指：频率范围在2～4ghz的电磁波频段。

8、为实现上述目的，本发明的第一方面提供了一种射频压缩超快透射电子显微镜系统，所述射频压缩超快透射电子显微镜系统包括以下模块：

9、超快激光模块，用于产生飞秒激光脉冲并将其中两路分别转换成探测激光和泵浦激光，再将其引入透射电子显微镜模块；

10、射频模块，用于将所述超快激光模块产生的另一路飞秒激光脉冲触发产生与超快激光同步、相位及幅度可调的射频信号并输入到所述透射电子显微镜模块中；和

11、透射电子显微镜模块，用于产生高能电子束作为照明光源对待测样品进行放大成像，并记录待测样品的瞬间电子显微图像以及衍射花样。

12、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，所述超快激光模块包括：

13、用于输出飞秒激光脉冲的超快激光器；

14、用于将所述飞秒激光脉冲转换成探测激光和泵浦激光的激光频率转换元件；和

15、用于光路延迟的延迟器；其中：

16、所述激光频率转换元件包括第一激光频率转换元件和第二激光频率转换元件，所述第一激光频率转换元件将所述飞秒激光转换成探测激光，所述第二激光频率转换元件将所述飞秒激光转换成泵浦激光；和/或

17、所述延迟器包括电控位移台和中空回射镜，所述中空回射镜安装在所述电控位移台上。

18、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，

19、所述探测激光的波长为200nm～520nm，优选为210nm～400nm，更优选为260nm～355nm；

20、所述泵浦激光的波长为200nm～16μm，优选为300nm～1100nm，更优选为515～800nm；

21、所述探测激光和所述泵浦激光的脉冲宽度分别为35fs～10ps，优选为50fs～1ps，更优选为150fs～300fs；

22、所述探测激光和所述泵浦激光的重复频率分别为1hz～80mhz，优选为1khz～1mhz，更优选为10khz～200khz；

23、所述探测激光和所述泵浦激光的单脉冲能量分别为1nj～1mj，优选为10nj～10μj，更优选为100nj～1μj；

24、所述激光频率转换元件选自以下一种或多种：倍频装置、三倍频装置、四倍频装置、光参量放大装置，优选选自以下一种或多种：采用bbo/lbo晶体实现倍频的装置、采用bbo/lbo晶体实现三倍频的装置、采用bbo/lbo晶体实现四倍频的装置，更优选为采用bbo/lbo晶体实现倍频的装置和/或采用bbo/lbo晶体实现四倍频的装置；

25、所述电控位移台的精度为小于1μm，优选为小于100nm，更优选为小于10nm；和/或

26、所述电控位移台的行程范围为0～1m，优选为0～500mm，更优选为0～300mm。

27、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，所述射频模块包括：高速光电二极管、射频产生器、射频放大器和射频腔体；其中：

28、所述高速光电二极管通过接受所述超快激光器输出的另一路飞秒激光脉冲串产生电脉冲信号，经过所述射频产生器，将所述电脉冲信号频率上转换成与飞秒激光脉冲同步且相位/幅度可调的射频信号，经过所述射频放大器后将所述射频信号进行功率放大进入所述射频腔体；

29、优选地，所述射频腔体的共振频率通过机械或温度调节，其上下截面通过o圈与电子显微镜镜筒实现真空密封连接；

30、优选地，所述射频腔体为tm010微波谐振腔，更优选为共振频率为2～4ghz的s波段tm010微波谐振腔，进一步优选为品质因数大于5000的s波段tm010微波谐振腔；和/或

31、优选地，通过调节所述射频腔体中的射频信号的相位和幅度，将数皮秒的电子束脉冲宽度压缩至百飞秒量级。

32、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，所述透射电子显微镜模块包括：

33、光发射电子枪，用于将所述探测激光转换为脉冲光电子；

34、样品室，用于放置待测样品，并将所述泵浦激光照射在所述待测样品上触发超快过程；

35、电磁透镜，用于将所述脉冲光电子聚焦于所述待测样品上并产生电子显微像或衍射花样；和

36、探测器，用于接收并记录样品的电子显微图像以及衍射花样；

37、优选地，所述电磁透镜包括电磁透镜照明系统和电磁透镜成像系统；和/或

38、优选地，所述探测器为ccd/cmos相机或直接电子探测相机，更优选为闪烁体光纤耦合ccd/cmos相机或混合像素型直接电子探测相机。

39、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，所述光发射电子枪包括：光发射电子枪激光引入窗口、光发射电子枪激光反射镜、光阴极和加速装置；其中：

40、所述探测激光经过所述光发射电子枪激光引入窗口，通过所述光发射电子枪激光反射镜照射到所述光阴极上产生脉冲电子束，所述加速装置将所述脉冲电子束加速到指定电压；和/或

41、所述光发射电子枪同时具有热发射模式与光发射模式；

42、优选地，所述光发射电子枪的灯丝温度为300k～3000k，优选为500k～2500k，更优选为800k～2000k；

43、优选地，所述脉冲光电子的脉冲宽度为100fs～10ps，优选为300fs～5ps，更优选为500fs～2ps；

44、优选地，所述脉冲光电子的单脉冲剂量为1～104电子数，优选为10～103，更优选为102～103；和/或

45、优选地，所述脉冲光电子的能量为80kev～300kev，优选为100kev～200kev，更优选为120kev～200kev。

46、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，所述样品室包括：样品激光引入窗口、样品激光反射镜和样品台；其中：

47、所述泵浦激光通过所述样品激光引入窗口，经过所述样品激光反射镜照射到所述待测样品上，所述样品台对所述待测样品进行温度及角度调节；

48、优选地，所述样品台选自以下一种或多种：液氮低温样品台、液氦低温样品台、高温加热样品台、单轴倾转样品台、双轴倾转样品台、拉伸样品杆，更优选选自以下一种或多种：液氮低温样品台、液氦低温样品台、高温加热样品台、单轴倾转样品台、双轴倾转样品台，进一步优选选自以下一种或多种：液氮低温样品台、高温加热样品台、双轴倾转样品台。

49、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，当所述射频腔体位于所述光发射电子枪和所述电磁透镜照明系统之间时：

50、所述探测激光进入所述光发射电子枪后激发所述光阴极产生所述脉冲电子束，依次经过所述射频腔体、所述电磁透镜照明系统到达所述样品室，通过相互作用后，经所述电磁透镜成像系统到达探测器；

51、所述泵浦激光通过所述延迟器进入所述样品室触发所述待测样品产生超快过程。

52、根据本发明第一方面的射频压缩超快透射电子显微镜系统，其中，当所述射频腔体位于所述电磁透镜照明系统和所述样品室之间时：

53、所述探测激光进入所述光发射电子枪后激发所述光阴极产生所述脉冲电子束，依次经过所述电磁透镜照明系统、所述射频腔体、所述样品室和所述电磁透镜成像系统后到达探测器；

54、所述泵浦激光通过所述延迟器进入所述样品室触发所述待测样品产生超快过程。

55、本发明的第二方面提供了一种压缩电子束脉冲宽度的方法，所述方法包括使用第一方面所述的射频压缩超快透射电子显微镜系统；

56、优选地，当所述方法使用第一方面所述的射频压缩超快透射电子显微镜系统时，其进一步包括：

57、超快激光器产生的一路飞秒激光经过第一激光频率转换元件转换为探测激光，通过光发射电子枪激光引入窗口进入光发射电子枪，通过光发射电子枪激光反射镜照射到光阴极上，产生脉冲光电子，依次经过射频腔体和电磁透镜照明系统，会聚到样品室中的待测样品上，通过所述脉冲光电子和所述待测样品的相互作用后，经过所述电磁透镜成像系统后到达探测器，

58、所述超快激光器产生的另一路飞秒激光经过第二激光频率转换元件转换为泵浦激光，通过延迟器后进入所述样品室，再经过样品激光引入窗口照射到待测样品上，激发所述待测样品的超快过程，

59、所述超快激光器产生的再一路飞秒激光依次经过高速光电二极管、射频产生器和射频放大器，耦合后进入所述射频腔体，产生周期变化的纵向电场，对光发射电子枪的脉冲电子束进行速度补偿，通过调节射频信号相位和幅度，使得所述脉冲电子束在传输至样品处实现最优的脉冲压缩，以提升超快透射电镜的时间分辨率；

60、优选地，当所述方法使用第一方面所述的射频压缩超快透射电子显微镜系统时，其进一步包括：

61、超快激光器产生的一路飞秒激光经过第一激光频率转换元件转换为探测激光，通过光发射电子枪激光引入窗口进入光发射电子枪，通过光发射电子枪激光反射镜照射到光阴极上，产生脉冲光电子，依次经过电磁透镜照明系统和射频腔体，会聚到样品室中的待测样品上，通过所述脉冲光电子和所述待测样品的相互作用后，经过所述电磁透镜成像系统后到达探测器，

62、所述超快激光器产生的另一路飞秒激光经过第二激光频率转换元件转换为泵浦激光，通过延迟器后进入所述样品室，再经过样品激光引入窗口照射到待测样品上，激发所述待测样品的超快过程，

63、所述超快激光器产生的再一路飞秒激光依次经过高速光电二极管、射频产生器和射频放大器，耦合后进入所述射频腔体，产生周期变化的纵向电场，对光发射电子枪的脉冲电子束进行速度补偿，通过调节射频信号相位和幅度，使得所述脉冲电子束在传输至样品处实现最优的脉冲压缩，以提升超快透射电镜的时间分辨率。

64、本发明涉及一种可压缩电子束脉冲宽度的超快透射电镜系统，包括超快激光模块、光电二极管、射频产生器、射频放大器、射频腔体、光发射电子枪、样品室、电磁透镜、探测器。光发射电子枪将超快激光模块产生的探测激光转换为脉冲光电子；光电二极管及射频产生器将超快激光脉冲串转换为射频信号；射频腔体安装于电子枪和样品室中间，经放大后的高功率射频信号耦合进入射频腔体，产生周期变化的纵向电场，对脉冲电子束进行速度补偿，在传输至样品处实现压缩。本发明将超快透射电镜中高剂量下的长脉宽电子束压缩至数百飞秒，提高了超快电子显微镜的时间分辨能力，可以在低重复频率下探测飞秒激光驱动的亚皮秒尺度结构动力学过程。

65、本发明所要解决的技术问题为在显著提升单脉冲电子剂量的同时，仍可以保持百飞秒量级的时间分辨能力。

66、本发明在传统超快透射电子显微镜基础上，采用射频压缩技术，利用飞秒激光振荡器分出的一部分脉冲光触发产生与飞秒激光同步的射频信号，经过放大后输入到安装在光发射电子枪下方的射频腔体，通过调节射频信号的相位和幅度实现对脉冲电子束的压缩，以解决背景技术中提到的单发电子剂量提升后时间分辨率变差的问题。

67、为实现上述目的，本发明提供了一种射频压缩超快电子显微镜系统，包括超快激光模块、高速光电二极管、射频产生模块、射频放大器、射频腔体、光发射电子枪、样品室、电磁透镜、探测器；其中超快激光模块包含超快激光器、激光频率转换元件、延迟器，用于将所述超快激光器产生的激光转换成所需参数的泵浦激光和探测激光，分别引入样品室及光发射电子枪；所述的高速光电二极管通过接受超快激光器输出的飞秒激光脉冲串转换为电脉冲信号；所述的射频产生模块将电脉冲信号频率上转换成与飞秒激光同步且相位/幅度可调的射频信号；所述的射频放大器将射频信号放大至所需功率；所述的射频腔体安装于超快透射电子显微镜的光发射电子枪和样品室中间，放大系统产生的高功率射频信号通过真空馈通耦合进入射频腔体，产生周期变化的纵向电场，对超快电子显微镜的脉冲电子束进行速度补偿，脉冲电子束在传输至样品处实现压缩；所述光发射电子枪用于将所述探测激光转换成脉冲光电子，并加速到指定电压；所述样品室用于放置被测样品，并将所述泵浦激光精确照射到样品上；所述电磁透镜模块，用于将所述脉冲光电子照射到样品上，并且产生放大的显微图像以及衍射信息；所述探测器用于接收并分析被测样品的显微及衍射等信号。

68、进一步地，所述的射频腔体是一个品质因数大于5000的tm010微波谐振腔，共振频率通过机械或温度精确调节，上下截面通过o圈与电子显微镜镜筒实现真空密封连接。

69、进一步地，所述超快透射电子显微镜系统能够实现单晶、多晶样品的原位激光激发以及超快衍射及电子显微图像测量。

70、进一步地，所述光发射电子枪具有加热功能，灯丝温度的典型调节范围可从300k-3000k，所述光发射电子枪能够同时实现热发射与光发射模式，所述脉冲光电子脉冲宽度100fs-10ps，单脉冲剂量1-104电子数，能量80kev-300kev。包含激光引入窗口和发射镜，可以将所述超快激光准确照射到光阴极，产生脉冲光电子，每个脉冲包含的电子数调节范围为1-104电子。

71、进一步地，射频模块可以将数皮秒的电子束脉冲宽度压缩至百飞秒量级。通过调节所述射频腔体中的射频信号的相位和幅度，可以将最多包含104个电子的脉冲压缩至500飞秒以下。

72、进一步地，所述电磁透镜模块，通过聚光镜装置可以将脉冲光电子会聚到样品上，利用物镜、中间镜、投影镜装置形成放大的显微图像或衍射花样。

73、进一步地，所述样品室包含激光引入窗口和反射镜，可以将所述超快激光准确照射到样品位置，同时可以通过液氮低温台、液氦低温台、高温加热台、单轴倾转台、双轴倾转台实现样品的温度及角度调节。

74、进一步地，所述激光器波长、脉冲宽度、重频、功率可调，所述探测探测激光及所述泵浦激光波长可覆盖260-1040nm，脉冲宽度35fs-10ps，重复频率1hz-80mhz,单脉冲能量1nj-1mj。

75、进一步地，所述激光频率转换元件采用bbo/lbo晶体实现倍频、三倍频或四倍频等过程。

76、进一步地，所述激光引入窗口为带有熔融石英玻璃的真空法兰接口。

77、进一步地，所述延迟器为电控位移台与中空回射镜组合，实现光路延迟，位移台精度优于1μm，位移台行程最大范围为1m。

78、进一步地，所述探测器为闪烁体光纤耦合ccd/cmos相机、直接电子探测相机等。

79、进一步地，所述超快透射电子显微镜系统能够实现单晶、多晶样品的原位激光激发以及超快衍射及显微图像测量。

80、与现有技术相比较，本发明的射频压缩超快透射电子显微镜系统可以具有但不限于以下有益效果：

81、射频压缩超快透射电子显微镜系统在更高单发电子剂量下提供亚皮秒的电子脉冲，显著提升现有超快电子显微镜系统的时间分辨率，可以探测激光激发载流子直接诱导的结构变化过程。同时在足够信噪比前提下，可以显著降低激光重复频率至10khz以下，使得超快电子显微镜可以应用于光诱导结构相变等恢复时间较慢的超快过程。