一种钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料的制备方法及应用

本发明涉及材料科学与工程技术和化学，具体为一种钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料的制备方法及应用。

背景技术：

1、过氧化氢h2o2作为一种不可或缺的化学物质，在多个行业如化工、纺织、电子、医药及环保中均发挥着举足轻重的作用，其独特的氧化性使得h2o2成为这些领域中不可或缺的原料和中间体，然而，当前工业上生产h2o2主要依赖于传统的蒽醌法，尽管该方法能够生产出高达70wt.％浓度的h2o2产品，但其生产过程中存在的杂质问题、多步骤反应带来的复杂性以及高能耗的问题不容忽视，此外，h2o2本身的不稳定性也给其安全储存和运输带来了挑战。

2、然后传统上，利用h2和o2直接合成h2o2的方法，由于铂pt、钯pd的贵金属催化剂的高昂成本，这种方法的经济可行性受限，贵金属催化剂的使用虽然能够实现较高的转化率，但h2和o2的直接反应存在爆炸风险，加之贵金属资源有限且价格波动大，这些因素都限制了这种方法的大规模应用，另外，尽管过渡金属氧化物作为潜在的替代催化剂展现了一定的潜力，特别是它们在2e-氧还原反应中合成h2o2的能力，但单一组分的过渡金属氧化物催化剂在性能上仍有待提升，尤其是在选择性和稳定性方面。

3、综上所述，尽管h2o2在多个领域具有广泛的应用前景，但其传统生产方法的局限性和现有催化剂的不足严重制约了h2o2生产的效率和安全性，因此，开发一种低成本、高效、稳定的催化剂以实现h2和o2的直接合成h2o2成为当前研究的热点和难点，在此背景下，本发明提出了一种钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存的催化剂的制备方法及应用，旨在通过创新的材料设计和合成策略解决当前h2o2生产中的关键问题。

技术实现思路

1、本发明的目的就是为了弥补现有技术的不足，提供了一种钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料的制备方法及应用，它能够利用非贵金属钼和镍作为主要成分，降低了催化剂的制备成本，通过钼的掺杂，调节了金属氧化物中金属元素的电子价态和结构，优化了催化活性中心，从而提升了催化效率和产物选择性。

2、本发明为解决上述技术问题，提供如下技术方案：一方面，一种钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料的制备方法，该制备方法具体步骤：

3、s100，原料选择与混合：

4、s101，原料准备：精确称取定量的钼前驱体和镍前驱体；

5、s102，添加剂加入：将氟化铵和尿素按照比例加入到钼和镍前驱体的混合物中；

6、s103，溶剂选择与混合：选择溶剂，并将s102中的混合物溶解于溶剂中，并通过磁力搅拌确保混合均匀，搅拌时间控制在5分钟至24小时之间；

7、s200，低温水热合成：

8、s201，水热反应设置：将s103中得到的混合溶液转移至水热反应釜中，设定水热反应的温度和加热时间；

9、s202，气氛控制：在水热反应过程中，控制反应气氛，并设置最优条件下进行；

10、s300，产物处理：

11、s301，固液分离：水热反应结束后，通过离心和抽滤的方式将反应产物与溶剂分离；

12、s302，洗涤与干燥：用与s103相同的溶剂和去离子水对分离出的产物进行多次洗涤，去除表面残留物，并将洗涤后的产物置于干燥箱中，直至产物完全干燥；

13、s400，高温煅烧：

14、s401，煅烧前准备：将s302中得到的干燥产物置于惰性气体氛围的煅烧炉中；

15、s402，煅烧参数设定：设定煅烧温度、加热时间和升温速率，并在最优条件下煅烧；

16、s403，煅烧后处理：煅烧结束后，待炉温自然降至室温，取出产物即得钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料。

17、更进一步地，所述s101选择钼前驱体和镍前驱体，钼前驱体包括但不限于氯化钼、磷化钼、钼酸铵、氟化钼、六羰基钼、硼化钼、钼酸钠、硫化钼、乙酸钼，镍前驱体包括但不限于磷化镍、碘化镍、硫化镍、苯甲酸镍、溴化镍、乙酸丙酮镍、硒化镍、氯化镍、次磷酸镍、硝酸镍、羟基乙酸镍、氨基磺酸镍。

18、更进一步地，所述s102将钼前驱体和镍前驱体、尿素和氟化铵加入到溶剂中磁力搅拌混合均匀，尿素和氟化铵的量为0.00001-10g，与钼前驱体和镍前驱体进行混合。

19、更进一步地，所述s103溶剂包括但不限于水与乙醇、乙二醇、丙酮、氯仿、二甲基甲酰胺中的一种进行混合，磁力搅拌时间为5分钟-24小时。

20、更进一步地，所述s201将混合溶液进行水热反应，水热温度是50-200℃，加热时间是30分钟-24小时。

21、更进一步地，所述s202加热气氛包括但不限于氮气、氢气、氩气、氨气、氦气、空气和混合气体，水热反应的最优条件是在空气氛围下，140摄氏度水热8h。

22、更进一步地，所述s301将产物用离心和抽滤的方法分离出反应物，用包括但不限于水与乙醇、乙二醇、丙酮、氯仿、二甲基甲酰胺中的一种溶剂进行洗涤，得到的产物放到干燥箱里干燥1h-24h。

23、更进一步地，所述s402干燥产物在100-800℃进行煅烧，加热时间是10分钟-24小时，加热气氛包括但不限于氮气、氢气、氩气、氨气、氦气、空气和混合气体，升温速率0.01-500℃/min，煅烧的最优条件是在氩气氛围，以1.4℃/min的升温速率升到450℃煅烧1h。

24、更进一步地，所述该钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体的共存材料作为催化剂，用于催化2e-orr合成h2o2，具体反应过程中，该催化剂能够提供活性位点，氧气分子在催化剂的作用下接受两个电子，催化剂表面的活性位点与氧气分子相互作用，发生还原反应，通过电子转移和化学键的形成，将氧气逐步转化为过氧化氢，该过程中，催化剂的晶体与非晶体结构协同作用，从而有效地促使2e-orr合成h2o2的反应进行。

25、更进一步地，所述钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料在电催化2e-orr合成h2o2过程中的操作条件包括但不限于：电解质溶液ph值范围为1-14，工作电位范围为-0.1v至-2.0v，电流密度范围为10ma/cm2至1000ma/cm2，反应温度范围为0℃至100℃，且反应在静态电解槽中进行，使o2向催化剂表面的扩散。

26、与现有技术相比，该一种钼掺杂氧化镍固溶体晶体与非晶体共存材料的制备方法及应用具备如下有益效果：

27、一、本发明通过钼掺杂和调控氧化镍的晶体与非晶体结构，所得材料在催化反应中表现出更高的催化活性和选择性，这种结构的材料通常具有更大的比表面积和更多的活性位点，从而提高了催化效率，具体表现为在2e-orr(两电子氧还原反应)合成h2o2的过程中，该催化剂展现出了优异的催化性能，为h2o2的生产提供了一种高效途径。

28、二、本发明的制备方法通过优化原料选择、水热合成条件和后续的高温煅烧步骤，简化了材料的制备过程，减少了复杂的生产步骤和设备需求，这不仅使得材料的生产更加高效，而且降低了生产成本，有利于实现工业化生产，此外，使用较为便宜和易于获得的原料，以及相对较低的能耗，进一步提高了该方法的成本效益。

29、本发明的其他优点、目标和特征在某种程度上将在随后的说明书中进行阐述，并且在某种程度上，基于对下文的考察研究对本领域技术人员而言将是显而易见的，或者可以从本发明的实践中得到教导。