一种复合离子掺杂优化低介高Q硅酸盐微波介质陶瓷及制备方法

本发明属于微波介质陶瓷材料领域，更具体地，涉及一种复合离子掺杂优化低介高q硅酸盐微波介质陶瓷及制备方法。

背景技术：

1、微波介质陶瓷是指应用在300mhz-300ghz频段电路中作为介质材料完成一种或多种功能的材料。近年来，随着高频通信、物联网(iot)、全球定位系统(gps)等新兴无线通信技术的快速发展，人们对数据传输速率和体量的需求激增对通信系统提出了更高的要求。低频波段的信道资源拥挤，无法满足人们对高速率大体量通信的雪球。人们将目光投向信息携带量更大的高频段信道，在此条件下5/6g通信技术得到快速发展。由于建设更多高质量的中继基站才能保证通信信号的更好覆盖，因此作为基站核心器件的关键材料，微波介电陶瓷的研究变得尤为重要。

2、在高频通信领域，由于器件的尺寸和通信波长的整数倍相比拟，相比于微波元器件的小型化，高质量高稳定性的微波介质陶瓷材料成为人们关注的焦点。当通信波长达到了毫米量级也就意味着器件的尺寸达到了毫米量级。而信号传输的时延时间才是引领微波介质陶瓷发展的突出问题，为了得到较低的信号延迟、高的信号传输速率，开发低介高q微波介质陶瓷成为当下的需求。在众多的低介微波介质陶瓷中，硅酸盐陶瓷主题由[sio4]四面体和阳离子组成，si-o键是共价键(55％)和离子键(45％)的混合物，共价键的优势使硅酸盐微波介质陶瓷具有较低的介电常数和高的品质因数，符合高频通信的要求。

3、bafrooei等人首次报道了ca3mgsi2o8陶瓷的介电性能，该体系陶瓷具有较低的介电常数εr＝13.80适用于高频通信领域。但是其品质因数为q·f＝27,000ghz有待于进一步提升，相似体系给出了积极的参考价值，例如，通过离子掺杂可以有效提升camgsi2o6陶瓷的微波介电性能camg0.98(mn1/2zn1/2)0.02si2o6(εr＝8.16,q·f＝70,187ghz,τf＝38.48ppm/℃)；li等人通过mn取代使camg0.98mn0.02si2o6的品质因数提高到83,469ghz。综上可知，离子取代是一种改善硅酸盐陶瓷体系品质因数的有效方法，大量的工作都集中于mg位的取代。li等人的报道中基于p-v-l理论对ca3mgsi2o8陶瓷的化学键参数分析，si-o键对总晶格能的贡献高达76.41％，单个si-o键值高于ca-o键和mg-o键总和的14倍和7倍。晶格能表征阴阳离子结合力的物理量，其数值的大小显著影响着ca3mgsi2o8陶瓷的晶格振动，与品质因数联系紧密，因此，理论上对si4+进行掺杂是改善ca3mgsi2o8陶瓷品质因数的可靠途径，同时此工作在领域内还处于空白，综上所述，ca3mgsi2o8陶瓷si4+离子掺杂调控是十分有意义的工作。

4、鉴于此，特提出本发明。

技术实现思路

1、本发明的目的是通过调控sio2、mgo和nb2o5三种药品的摩尔比2-2x：1+2x/3：2x/3对ca3mgsi2o8陶瓷的组分进行调控，提供一种复合离子掺杂优化低介高q硅酸盐微波介质陶瓷及制备方法。所制备的陶瓷表达式为ca3mg(si1-xmgx/3nb2x/3)2o8，其中0.03≤x≤0.15。该陶瓷晶体结构属于单斜晶系c2/c空间群，烧结温度为1250～1350℃，介电常数εr＝6.79～7.71，品质因数q·f＝135,389～169,302ghz，谐振频率温度系数τf＝-47.34～-57.33ppm/℃。

2、上述复合离子掺杂优化低介高q硅酸盐微波介质陶瓷通过以下技术方案予以实现：

3、(1)按照ca3mg(si1-xmgx/3nb2x/3)2o8(0.03≤x≤0.15)化学计量比称取caco3、mgo、sio2、nb2o5，以zro2磨球作为球磨介质、无水乙醇为分散剂在球磨机上混料10～24小时，球磨后的料浆置于干燥箱中烘干。

4、(2)将步骤(1)中干燥后的粉块研磨并过120目筛，然后将粉料置于刚玉坩埚中进行预烧，得到活性陶瓷粉体。

5、(3)将步骤(2)预烧后的粉料加入zro2磨球和无水乙醇再次进行球磨处理，球磨时间为10～24小时，球磨后的料浆置于干燥箱中烘干并过120目筛。

6、(4)在步骤(3)过筛后的粉末中加入石蜡作为粘结剂进行造粒，获得的具有良好流动性的粉体。将粉料置于钢制模具中，通过压片机施加310mpa的压力，制得直径为10mm高度为5.5mm的圆柱形生坯。

7、(5)将步骤(4)得到的生坯置于马弗炉中，在545℃保温时间为8小时，旨在排出作为粘结剂的石蜡。

8、(6)将步骤(5)得到的陶瓷生坯置于箱式电阻炉中，在1250～1350℃烧结，保温时间6～10小时。

9、作为本发明的进一步优选，所述步骤(1)和(3)中的粉料、zro2磨球和无水乙醇的质量比为10：100：15。

10、作为本发明的进一步优选，所述步骤(2)的预烧温度为1100～1200℃，预烧时间为2.5～4.5小时。

11、作为本发明的进一步优选，所述步骤(4)中的粘结剂为高纯石蜡，粘结剂加入的质量分数为10～12wt.％。

12、本发明一种复合离子掺杂调控低介硅酸盐微波介质陶瓷及制备方法的有益效果为：

13、本发明一种复合离子掺杂优化低介高q硅酸盐微波介质陶瓷具有较低的介电常数(6.79～7.71)以满足高频通信信号的传输，通过复合离子对ca3mgsi2o8陶瓷的si4+进行调控，获得到了单相高品质因数(135,389～169,302ghz)的硅酸盐微波介质陶瓷以满足高通信信号质量的要求。同时，本发明采用固相反应法制备陶瓷，工艺简单有效，设备要求低，易于大批产生产，适用于产业化。

技术特征：

1.一种复合离子掺杂优化高q硅酸盐微波介质陶瓷，其特征在于，所述微波介质陶瓷的组成表达式为ca3mg(si1-xmgx/3nb2x/3)2o8，其中0.03≤x≤0.15。

2.如权利要求1所述的一种复合离子掺杂调控低介硅酸盐微波介质陶瓷，其特征在于，所述陶瓷的相对介电常数εr＝6.79～7.71，品质因数qf＝135,389～169,302ghz，谐振频率温度系数τf＝-47.34～-57.33ppm/℃。

3.制备如权利要求1-2任意一项所述的一种复合离子掺杂优化低介高q硅酸盐微波介质陶瓷的方法，其特征在于，包括以下步骤：

4.根据权利要求3所述的一种复合离子掺杂优化低介高q硅酸盐微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(1)和(3)中的粉料、zro2磨球和无水乙醇的质量比为10：100：15。

5.根据权利要求3所述的一种复合离子掺杂调控低介硅酸盐微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)的预烧温度为1100～1200℃，预烧时间为2.5～4.5小时。

6.根据权利要求3所述的一种复合离子掺杂调控低介硅酸盐微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)中的粘结剂为高纯石蜡，粘结剂加入的质量分数为10～12wt.％。

技术总结本发明公开了一种复合离子掺杂优化低介高Q硅酸盐微波介质陶瓷及制备方法，其化学通式为Ca3Mg(Si1‑xMgx/3Nb2x/3)2O8，其中0.03≤x≤0.15。本发明通过控制SiO2、MgO和Nb2O5三种药品的摩尔比2‑2x∶1+2x/3∶2x/3对Ca3MgSi2O8陶瓷进行性能优化得到相应的低介硅酸盐微波介质材料，显著改善了Ca3MgSi2O8陶瓷的品质因数，得到了其介电常数εr＝6.79～7.71，品质因数Q·f＝135,389～169,302GHz，谐振频率温度系数τf＝‑47.34～‑57.33ppm/℃。本发明提供的低介高Q微波介质材料满足5G/6G高频通信的要求，且制备工艺简单，具有广阔的市场应用前景。技术研发人员：吴海涛,冯战百,王东凤,许翔宇受保护的技术使用者：烟台大学技术研发日：技术公布日：2024/6/5