一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法

本发明属于光(电)化学水分解光电极薄膜材料的制备剥离，具体涉及一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法。

背景技术：

1、随着环境污染和能源危机的日益严重，开发和利用可再生能源已成为经济社会可持续发展的必然选择。而将太阳能转化为氢能，是目前被认可的一种有前景的可持续发展的再生能源方法。光催化和光电催化水分解是一种利用半导体材料吸收太阳能将水分解得到为氢气和氧气的技术。由已有的研究成果可知，半导体薄膜材料是光催化和光电催化水分解反应的有利材料。在各种半导体材料中，钙钛矿型氮氧化物半导体ab(o,n)3(a＝ba，sr，ca，la；b＝ta，nb，ti)引起了广泛的关注，不同a位和b位过渡金属的组合可以有效地调节带隙宽度，广泛利用可见光。其中钙钛矿型batao2n具有1.8ev的窄带隙和合适的带边位置，其导带和价带位置可以跨越水分解的还原和氧化电位，理论上允许在无外加偏压的条件下实现pec水分解，所以在光电化学水分解领域得到了广泛的研究。

2、钙钛矿型batao2n材料的剥离可以拓宽材料的制备方法，同时使得器件构建的可能性变多。目前是主要利用氧化物前驱体粉末，通过电泳沉积法、颗粒转移法或水热合成法在导电基底上制备薄膜前驱体，再经过高温氮化过程转变为所需薄膜材料。然而，采用这些方法得到的薄膜材料在反应溶液中分散均匀性差，无法在导电基底上均匀生长成膜，并且无法精确控制成膜的厚度及方向，实验操作的可重复性较差。随着技术的发展，利用电子束蒸发、磁控溅射等物理镀膜的方法制备得到均匀性更好的半导体薄膜，但这也需要耐受高温的导电基底用来构建器件。

3、因此，探寻一种新的薄膜制备剥离转移方法，提升薄膜质量，对于构建更有想象力的光催化器件具有积极意义。

技术实现思路

1、本发明的目的在于，针对上述现有技术存在的问题或不足，提供一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，以实现batao2n薄膜的完整剥离，从而提升batao2n薄膜的应用可能性，且无需采用氧化物前驱体粉末制备。

2、为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

3、一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，包括以下步骤：

4、步骤1、清洗石英玻璃基底；

5、步骤2、将nb源放入双源电子束沉积系统的坩埚中，并将步骤1中清洗干净的石英玻璃基底放入电子束沉积系统的样品台中，待系统抽真空至真空度高于8×10-6torr；

6、步骤3、利用一个石英晶体微天平检测nb2o5的沉积速率和沉积厚度，利用双源电子束沉积系统在石英玻璃基底上制备nb2o5中间层；

7、步骤4、将ba源和ta源放入双源电子束沉积系统的坩埚中，并将步骤3中沉积有氧化铌薄膜中间层的石英玻璃基底放入电子束沉积系统的样品台中，待系统抽真空至真空度高于8×10-6torr；

8、步骤5、利用两个石英晶体微天平分别检测baf2和ta2o5的沉积速率和沉积厚度，设置ba/ta原子比为2：1，利用双源电子束沉积系统在金属基底和石英玻璃基底上制备钡钽化物前驱体薄膜；

9、步骤6、高温氮化法步骤5得到的钡钽化物前驱体薄膜，得到batao2n纳米颗粒薄膜；

10、步骤7、采用机械剥离法剥离步骤6所得batao2n纳米颗粒薄膜，得到最终的batao2n纳米颗粒薄膜。

11、进一步的，所述步骤6的详细操作如下：

12、将步骤5中制备好的钡钽化物前驱体薄膜装入石英舟中，并密封于高温管式炉中，先在空气气氛中以1-20k/min的速度升温至1074-1474k，并在空气气氛中保温2-8h；再以1-20k/min的速度降温至室温，制备得ba5ta4o15前驱体纳米颗粒薄膜；

13、然后，将ba5ta4o15前驱体纳米颗粒薄膜装入石英舟中并密封于高温管式炉中，在nh3气氛中以1-20k/min的速度升温至1074-1474k，并在nh3气氛中保温6-40h，随后以1-20k/min的速度降温至室温，制备得batao2n纳米颗粒薄膜；

14、进一步的，所述步骤7的详细操作如下：

15、将干净的铜箔胶带沾到样品上压紧，直接粘下来即可使batao2n纳米颗粒薄膜从石英基底上的完整机械剥离。

16、进一步的，所述步骤3nb2o5的沉积速率为沉积厚度为200nm。

17、进一步的，所述步骤5中ta2o5的沉积速率为沉积厚度为300nm；baf2的沉积速率为

18、本发明提供的一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，依次采用双源电子束沉积法、高温氮化法、以及机械剥离法制备得到batao2n纳米颗粒薄膜，制备过程中，通过调控双源电子束沉积过程中nbox沉积的薄膜厚度以及最佳ba/ta原子比和沉积的薄膜厚度，实现从石英基底上的完整剥离，工艺重复性较高，无需采用氧化物前驱体粉末制备且最终制得的batao2n薄膜具备了更多应用的可能性。

技术特征：

1.一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，其特征在于，所述步骤6的详细操作如下：

3.根据权利要求1所述的一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，其特征在于，所述步骤3nb2o5的沉积速率为沉积厚度为200nm。

4.根据权利要求1所述的一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，其特征在于，所述步骤5中ta2o5的沉积速率为沉积厚度为300nm；baf2的沉积速率为

5.根据权利要求1至4任一项所述的一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，其特征在于，所述步骤7的详细操作如下：

技术总结本发明属于光(电)化学水分解光电极薄膜材料的制备剥离技术领域，具体涉及一种易于剥离的钙钛矿型钡钽氮氧化物薄膜制备方法，依次采用了双源电子束沉积法、高温氮化法、以及机械剥离法制备得到BaTaO<subgt;2</subgt;N纳米颗粒薄膜。制备过程中，通过调控双源电子束沉积过程中NbO<subgt;x</subgt;沉积的薄膜厚度以及最佳Ba/Ta原子比和沉积的薄膜厚度，实现从石英基底上的完整剥离，工艺重复性较高，无需采用氧化物前驱体粉末制备且最终制得的BaTaO<subgt;2</subgt;N薄膜具备了更多应用的可能性。技术研发人员：李严波,王家盛受保护的技术使用者：电子科技大学技术研发日：技术公布日：2024/6/11