一种超导热金刚石陶瓷基复合材料及其制备方法

本发明涉及超导热复合材料，特别地，涉及一种超导热金刚石陶瓷基复合材料及其制备方法。

背景技术：

1、在众多陶瓷基封装材料中，金刚石/碳化硅复合材料因其具有高热导率、低热膨胀系数、低密度、高强度、高稳定性等优异性能被认为是最具有发展潜力的高性能电子封装材料之一。金刚石/碳化硅复合材料一般是以硅粉和金刚石粉混合物为初始原料，利用高温高压烧结而成。虽然高压工艺可以制备致密度高、性能优异的金刚石/碳化硅复合材料，但是此工艺对设备要求较高，所以生产成本也很高，而且所制备的材料尺寸很小，形状单一，还必须进行二次加工才能实现应用。

2、目前研究人员采用的解决办法是通过金刚石与碳化硅/石墨进行混合，引入了外加碳，采用直接添加石墨或者树脂的方式进行制备，但是由于外加碳颗粒的存在使得复合材料难以机械分散均匀，而外加树脂碳又会导致难以裂解均匀，最终得到的复合材料成分分布不均匀、制品发生扭曲变形。

技术实现思路

1、基于此，有必要提供一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，该方法在制备过程中没有外加碳的引入，而是利用气相硅原子与金刚石颗粒表面附近的碳原子反应来产生碳化硅粘接相，即利用金刚石本身作为碳源，避免了外加碳颗粒难以机械分散均匀和外加树脂碳难以裂解均匀的问题，使得制备的复合材料更为均匀，其次该制备方法能够大幅提高金刚石的含量从而提高金刚石陶瓷基复合材料的导热性能。

2、为实现上述目的，本发明提供了一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，包括如下步骤：

3、步骤一、选取两种不同粒度大小的金刚石为原料；其中，粒度大的金刚石为骨架金刚石，骨架金刚石和级配金刚石的质量比为1：1，级配金刚石和骨架金刚石的粒度大小之比为1:5～1:15；

4、步骤二、将两种不同粒度大小的金刚石与去离子水进行湿法混合，得到混合物；

5、步骤三、将所述混合物倒入石墨模具中进行烘干处理，得到坯体；

6、步骤四、将所述坯体连同石墨模具放入真空炉进行气相渗硅，得到超导热金刚石陶瓷基复合材料。

7、进一步的，步骤一中，所述级配金刚石和骨架金刚石的粒度大小之比为1：10。

8、进一步的，步骤二中，先用级配金刚石与去离子水进行混料得到预混料，再将预混料与骨架金刚石进行5～6次混料，使得混合料均匀混合。

9、进一步的，步骤二中，所述去离子水的用量刚好淹没级配金刚石。

10、进一步的，步骤三中，将所述混合物倒入石墨模具中进行烘干处理的温度为100～120℃。

11、进一步的，步骤四中，步骤四中，所述坯体在真空炉中进行气相渗硅具体为：将所述坯体连同石墨模具放入真空炉里，然后用硅粉进行包裹，对所述坯体和硅粉进行熔渗处理，在1500～1650℃下渗硅1～2h，并进行抽真空处理。

12、进一步的，得到的超导热金刚石陶瓷基复合材料的密度为3.00～3.25g.cm-3。

13、本发明还提供了一种超导热金刚石陶瓷基复合材料，采用上述的制备方法制得。

14、进一步，所述超导热金刚石陶瓷基复合材料的热导率为500～560w/(m*k)。

15、本发明具有以下有益效果：

16、1、本发明提供了一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，该方法在制备过程中原料只有金刚石与去离子水，没有任何外加碳的引入，其利用气相硅原子与金刚石颗粒表面附近的碳原子反应来产生碳化硅粘接相，即利用金刚石本身作为碳源，避免了外加碳颗粒难以机械分散均匀和外加树脂碳难以裂解均匀的问题，使得制备的复合材料更为均匀同时，本发明方法还可以避免因为由于外加碳源难以分散均匀，导素坯各个区域碳硅反应程度不同、生成的碳化硅的量不同、膨胀与收缩不同而导致烧出的复合材料扭曲变形大的问题。此外，采用本发明方法制得的金刚石陶瓷基复合材料中由于金刚石含量高其热导率也高，可以达到500w/(m*k)以上，最优为560w/(m*k)。

17、2、本发明提供的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，选取两种不同粒度大小的金刚石为原料；其中，两种不同粒度大小的金刚石的粒度比很关键，优选的，级配金刚石和骨架金刚石的粒度大小之比为1:5～1:15。如果两者的粒度比不在本发明范围内，所制得的复合材料热导率就会大大下降。这是因为如果级配方案不合适的话，会造成颗粒堆积密度不扎实，而本发明实施例的级配粒度会使得复合材料颗粒更加密实，材料更加致密，复合材料内部更加均匀，性能更加稳定，热导率更高。

18、3、本发明提供的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，工艺的可控性和可设计性就强。本发明利用气相硅原子与金刚石颗粒表面附近的碳原子反应来产生碳化硅粘接相。在渗硅初期，金刚石表面的碳原子迅速与渗透进来的硅原子反应生产碳化硅并形成一层碳化硅层，随着碳化硅层增厚，后续硅原子就很难穿透碳化硅层和金刚石内部的碳原子反应。所以，反应生产的碳化硅层的厚度，可以通过渗硅时间的长短来确定的，可控性强。如果渗硅时间短，金刚石表面只有很薄的一层被碳硅反应消耗掉，生产的碳化硅粘接相就少，金刚石存留的就较多，得到的复合材料强度就会低，但是导热率就高。相反，渗硅时间长，强度就高，导热率就低。所以，本发明工艺具有很强的可控性和可设计性。

19、除了上面所描述的目的、特征和优点之外，本发明还有其它的目的、特征和优点。下面将参照图，对本发明作进一步详细的说明。

技术特征：

1.一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，步骤一中，所述级配金刚石和骨架金刚石的粒度大小之比为1：10。

3.根据权利要求1所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，步骤二中，先用级配金刚石与去离子水进行混料得到预混料，再将预混料与骨架金刚石进行5～6次混料。

4.根据权利要求3所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，步骤二中，所述去离子水的用量刚好淹没级配金刚石。

5.根据权利要求1所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，步骤三中，将所述混合物倒入石墨模具中进行烘干处理的温度为100～120℃。

6.根据权利要求1所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，步骤四中，所述坯体在真空炉中进行气相渗硅具体为：将所述坯体连同石墨模具放入真空炉里，然后用硅粉进行包裹，对所述坯体和硅粉进行熔渗处理，在1500～1650℃下渗硅1～2h，并进行抽真空处理。

7.根据权利要求1-6任一项所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，步骤四中，得到的超导热金刚石陶瓷基复合材料的密度为3.00～3.25g.cm-3。

8.一种超导热金刚石陶瓷基复合材料，其特征在于，采用如权利要求1-6任一项所述的制备方法制得。

9.根据权利要求8所述的一种超导热金刚石陶瓷基复合材料，其特征在于，所述超导热金刚石陶瓷基复合材料的热导率为500～560w/(m*k)。

技术总结本发明提供了一种超导热金刚石陶瓷基复合材料及其制备方法，该方法为：先选取两种不同粒度大小的金刚石为原料；其中，粒度大的金刚石为骨架金刚石，粒度小的金刚石为级配金刚石，级配金刚石和骨架金刚石的粒度大小之比为1:5～1:15；然后将两种不同粒度大小的金刚石与去离子水进行湿法混合，得到混合物；再将所述混合物倒入石墨模具中进行烘干处理，得到坯体；最后将所述坯体连同石墨模具放入真空炉进行气相渗硅，得到复合材料。本发明方法在制备过程中没有外加碳的引入，避免了外加碳颗粒难以机械分散均匀和外加树脂碳难以裂解均匀的问题，使得制备的复合材料更为均匀，得到的金刚石陶瓷基复合材料的导热性能更高。技术研发人员：刘荣军,王衍飞,李端,马越受保护的技术使用者：中国人民解放军国防科技大学技术研发日：技术公布日：2024/6/11